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AM: 分散在碳基底上的Mn单原子,实现高效催化CO2还原和用于非质子Li-CO2电池
由于过度使用化石燃料,CO2的持续排放加速了全球变暖,并导致了许多生态问题。发展将CO2转化为其他高附加值产物的技术,如电化学CO2还原(CO2RR)和Li-CO2电池,对于全球环境和能源问题的缓解具有重要意义。
近日,浙江大学陆俊和北京理工大学姚莹等通过在Mn-N4催化剂的第二个配位层中引入环氧基团,来调控Mn SAC的微环境(命名为MCs-(N,O)),以实现在水介质中高效催化CO2转化为CO和用于非质子Li-CO2电池。
具体而言,研究人员首先通过密度泛函理论(DFT)计算来了解Mn-N-C催化剂的局部结构与其催化活性之间的关系。
结果表明,邻近Mn-N4位点的适当的环氧基团可以降低Mn位点的d带中心,削弱CO的结合强度,从而显著促进了CO2RR动力学。
基于理论计算,研究人员制备了碗状MCs-(N,O)催化剂,并且原子Mn分散在碗状介孔碳颗粒中。
性能测试结果显示,所制备的MCs-(N,O)催化剂具有优异的电催化性能,在水溶液中的CO法拉第效率和部分电流密度分别为94.5%(−0.55 V)和13.7 mA cm−2(过电位低至0.44 V)。
同时,作为非质子Li-CO2电池的阴极催化剂,MCs-(N,O)具有良好的活性位点和独特的介孔碗状,这优化了放电产物的成核行为以便于后续的充电分解。
更重要的是,基于MCs-(N,O)的非质子Li-CO2电池还提供了低过电位和优良的1000小时的循环稳定性。综合以上结果,该项研究为设计和制造用于将CO2转化为有价值的产品和能量输出的SACs提供了一条新的途径。
Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO2 Electrochemical Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202210658
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