然而,目前广泛研究的二维(2D)亚胺基COFs家族尽管具备可见光吸收和CO2吸附/活化等特性,但由于极性亚胺键的存在,提高了π电子离域的能量壁垒,进而严重阻碍光生电荷面内传输,导致光催化性能锐减。
近日,中国科学院福建物质结构研究所的黄远标研究员和曹荣研究员提出了一种全新的维度诱导面内电荷传输机制,通过设计一维(1D)COF材料,减小激子解离和激发态热驰豫过程的能量耗散,使光电子具有足够的能量以克服亚胺键的高能量壁垒,达到增强面内电荷传输效率的目的。具体是利用含芘和与1,10-菲罗啉为构筑基元,构筑具有线型链状结构的1D芘基亚胺COFs (1D PyTTA-COF),在光催化CO2还原中,比2D COF性能提升了约59倍。




Lei Zou, Zi-Ao Chen, Duan-Hui Si, Shuai-Long Yang, Wen-Qiang Gao, Kai Wang, Prof. Yuan-Biao Huang, Prof. Rong Cao
文章的第一作者是中国科学院福建物质结构研究所的邹磊助理研究员和博士生陈子奥。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202309820