Angew. Chem. ：利用光化学驱动的 CO2 释放来促进低能耗的直接空气碳捕获

直接空气碳捕获为实现将大气中的二氧化碳浓度恢复到最佳水平和减缓全球气候变化提供独特的途径。目前所有直接空气碳捕获技术面临的重大挑战之一是吸附剂再生和二氧化碳释放过程的密集能耗导致的高成本。这使得大规模推广和应用这些已有技术来应对气候变化在经济上行不通。这一挑战也凸显了开发能够大幅降低能耗的碳捕获技术的迫切需要。

近日，美国橡树岭国家实验室马英忠博士带领的研究团队和美国佛罗里达理工的廖毅教授合作，成功地证实了利用光化学驱动的二氧化碳释放来达到降低直接空气碳捕获所需能耗的可行性。这项研究通过利用吲唑亚稳态光酸 (mPAH) 的独特性质来实现利用光而非加热的手段改变CO₂吸附溶液的 pH 值，进而促使可控制的光化学驱动的CO₂释放反应。这个反应的机制在于利用光诱导产生的从mPAH到CO₂吸附剂溶液中的碳酸氢根阴离子之间的质子转移来形成碳酸 (H₂CO₃), 并进而在自然环境条件下快速转化为CO₂。当光照停止后，mPAH 会重新与质子结合，随之产生的 pH 升高会使氨基酸吸附剂恢复到阴离子状态以便用于后续的CO₂捕获循环。通过使用 NMR 光谱、总无机碳分析、气态 CO₂检测和热重分析-质谱 (TGA-MS) 对模拟和基于氨基酸的空气碳捕获系统进行定量测量，作者首次证实了这种光化学驱动方法可以实现总无机碳转化为CO₂的比例最高能达到78%的水平。

mPAH 的化学可逆性及其高质子浓度产生的独特能力不仅可以使宏观水平的CO₂释放能在相对较低的 mPAH 浓度下实现，并且这个反应过程可以通过简单地控制光照的间隔有效地控制和重复地进行。此外，由于在CO₂释放的反应循环中产生不同 mPAH 异构体，CO₂释放过程和机制可以通过测量其吸收光谱来实时监测。由此而获得的信息不仅对于实际实施该技术至关重要，也为设计和应用新的和更有效的可用于直接空气碳捕获的光酸提供了重要指导。

论文信息

Photochemically-Driven CO₂Release Using a Metastable-State Photoacid for Energy Efficient Direct Air Capture

Dr. Uvinduni I. Premadasa, Dr. Vera Bocharova, Audrey R. Miles, Diana Stamberga, Stella Belony, Dr. Vyacheslav S. Bryantsev, Adnan Elgattar, Prof. Yi Liao, Dr. Joshua T. Damron, Dr. Michelle K. Kidder, Dr. Benjamin Doughty, Dr. Radu Custelcean, Dr. Ying-Zhong Ma

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202304957