Angew. Chem. ：有机极性大分子调控电极界面动力学提升金属锂负极循环性能

锂金属具有极高的理论比容量和最低的氧化还原电位，是下一代高比能储能电池的理想负极材料。然而，金属锂负极在循环中容易形成枝晶和界面副产物，造成金属锂电池循环和安全性能不佳。前期大量研究表明，锂离子在电极界面脱溶剂化过程缓慢，导致锂沉积动力学性能差、有机溶剂分子替代性分解，是造成枝晶生长和界面副反应的主要原因。

近日，江汉大学彭哲特聘教授和中科院宁波材料所姚霞银研究员合作，通过在常规碳酸酯电解液中引入微量的有机极性大分子植酸锂，利用植酸锂分子对锂离子溶剂化结构中有机溶剂分子的竞争吸引机制，系统研究了其对金属锂电池正负极界面稳定性的改性效果，并实现了电池循环性能的显著提升。

分子动力学模拟和⁷Li NMR结果均表明高极性植酸锂分子能改变锂离子溶剂化结构，削弱了中心锂离子与有机溶剂分子的配位强度，同时促进了盐阴离子在溶剂化结构中的占比。因此，锂离子在金属锂表面具有更快的输运动力学，同时溶剂分子的还原分解得到了有效抑制，改善了金属锂沉积均匀性和循环稳定性。

此外，植酸锂在正极界面的吸附效应也有助于抑制有机溶剂分子在充电中的分解和集流体的腐蚀。最终，基于植酸锂添加剂的碳酸酯电解液显著改善了锂金属电池在高容量和高电压下的循环性能，其优越性也在实际容量为1.5 Ah的软包电池中得到了验证。该工作为锂金属电池的电解液设计提供了一种新的思路。

论文信息

Large Organic Polar Molecules Tailored Electrode Interfaces for Stable Lithium Metal Battery

Zhendong Li, Zhenlian Chen, Nannan Sun, Deyu Wang, Xiayin Yao， Zhe Peng

文章的第一作者是博士生李振东、陈珍莲副教授和博士生孙楠楠

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202400876