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Angew. Chem. :水活化促进臭氧快速分解2023-10-17
近年来,地面臭氧(O3)作为一种温室气体和主要空气污染物,严重危害人类健康及生态系统。然而,设计合成适用于O3应用场景的高性能O3去除催化剂,特别是在高相对湿度下,仍然是一个很大的挑战。在潮湿条件下,H2O分子和O3在活性位点上竞争性吸附,致使催化剂容易中毒和失活。因此迫切需要开发一种在高湿度条件下具有高耐水中毒性的催化剂。

近日,华中师范大学的郭彦炳教授基于三维整体式MoO3/GDY纳米墙催化剂在水活化方面的独特优势,有效活化了水分子,促进了O3在高湿度条件下的分解,并首次阐明了水活化的作用及相应的促进机制。

 

 

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在MoO3/GDY中,通过sp杂化C-O-Mo键的设计,成功地实现了对水分子的有效活化。在室温高湿度条件下(75% RH)实现了100%的O3转化效率,是干燥条件下的4.0倍,其转化率远高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解机制从O3和H2O之间的竞争性吸附转变为水促进反应。GDY中的sp-杂化C原子沿C-O-Mo键向MoO3传递电子,促使水活化解离形成羟基物种作为新的活性位点,促进了O3的吸附和新的中间物种(羟基自由基和超氧自由基)的生成,显著降低了O3分解的能垒(比在干气条件下低0.57 eV),进而展现了优异的臭氧分解性能。

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这项工作证明了水活化促进O3分解的可行性,并为高湿度环境下通过有效活化水分子促进其他催化反应提供了新的思路。

文信息

Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity

Yuhua Zhu, Leyi Yang, Jiami Ma, Yarong Fang, Ji Yang, Xiaoping Chen, Juan Zheng, Shuhong Zhang, Wei Chen, Chuanqi Pan, Baojian Zhang, Xiaofeng Qiu, Zhu Luo, Jinlong Wang, Yanbing Guo

文章的通讯作者是华中师范大学郭彦炳教授,第一作者是华中师范大学博士生朱玉华

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202309158