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Angew. Chem. :碳基富勒烯二维网络用于光催化纯水分解制备氢气和过氧化氢2023-11-05
太阳能驱动的水分解产氢是解决能源危机和环境污染问题的一种清洁和可持续的策略,但是水氧化反应动力学缓慢,空穴牺牲剂的使用又增加了成本,造成了光生空穴的浪费,这在经济上和环境上都是不利的。为此开发新型高效的纯水分解光催化剂具有重要意义。

近期,郑健和合作者报道了一种二维单层共价连接的富勒烯(C60)网络,其具有较大的表面积和众多的活性位点,高结晶度,以及优异的稳定性(Nature 2022, 606, 507-510)。理论计算也表明,这种二维C60网络潜在的光催化水分解活性。

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近日,中国科学技术大学杜平武教授团队成功合成了少层C60网络,并首次发现其具有将纯水分解为H2和H2O2的光催化性能;而且,在在光催化过程中,不需要添加任何的牺牲剂。相比之下,块状的聚合物C60(Mg4C60)晶体在纯水中同样的条件下并未展现出光催化全分解水的活性。

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少层C60网络呈现纳米片的结构,与块状的Mg4C60相比,少层C60纳米片展现了高效的电荷转移和分离过程,使得少层C60纳米片具有良好的光催化性能,作者通过能带位置的研究进一步证实了少层C60纳米片具有光催化纯水分解成H2和H2O2的能力。

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在最优条件下,少层C60纳米片的光催化纯水分解产H2和H2O2速率分别能达到91和116 µmol g-1 h-1,并表现出良好的稳定性。这项工作为二维碳材料光催化剂的设计提供了见解,而且展现了二维富勒烯基半导体在太阳能水分解方面的潜在应用。

文信息

Few-Layer Fullerene Network for Photocatalytic Pure Water Splitting into H2 and H2O2

Taotao Wang, Li Zhang, Jinbao Wu, Muqing Chen, Shangfeng Yang, Yalin Lu, Pingwu Du*

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202311352