近日,赵一新教授团队通过设计具有较大空间位阻的功能阳离子,对离子交换过程进行动力学调控,成功实现了对最易发生离子迁移的甲胺铅碘(MAPbI3)钙钛矿的表面端基化,获得了高效稳定的钙钛矿太阳能电池及组件。该研究对比两种具有不同空间位阻的季铵阳离子:乙基三甲基铵(ETA+)和苄基三甲基铵(BTA+),并制备了低维钙钛矿单晶。晶体结构解析表明,不同于ETA+形成一维(1D)钙钛矿,具有更大空间位阻的BTA+会形成一种独特的1.5D钙钛矿,其铅碘八面体连接方式兼具1D钙钛矿的面共享形式和2D钙钛矿的角共享形式。在对MAPbI3钙钛矿表面处理过程中,BTA+具有的更大的空间位阻能够抑制形成1.5D钙钛矿的离子交换过程,从而实现了BTA+对MAPbI3的表面端基化。相比于形成1.5D/3D的低维异质结,BTA+表面端基化对钙钛矿薄膜的缺陷钝化和能级调控效果更加显著。该方法还具有工艺窗口宽的优势,适用于大面积钙钛矿薄膜的表面端基化处理。

Yanfeng Miao, Meng Ren, Haifei Wang, Lei Lu, Xiaomin Liu, Yuetian Chen, Prof. Yixin Zhao
文章第一作者是上海交通大学环境科学与工程学院助理研究员缪炎峰,通讯作者是上海交通大学特聘教授赵一新。该研究得到国家自然科学基金、上海市优秀青年学术带头人、上海市自然科学基金等项目的资助。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202312726