Angew. Chem. ：MXene调控Ag-ZnO界面及中间体状态高效驱动CO2电还原为CO

电化学还原二氧化碳(eCO₂R)为化学物质和燃料是减轻温室气体排放和能源短缺的一种有效方法。在eCO₂R的不同产物中，CO₂转化为CO因其技术和经济上的可行性被认为是化学工业中最有前途的反应之一。eCO₂R不同产物的热力学氧化还原势接近，导致了其对特定产物的选择性较差。因此，促进eCO₂R成为存储可再生能源的可行选择，必须克服有关高能耗和低选择性的障碍。其中，电还原CO₂至CO已经具备高的电流密度和法拉第效率，选择性地将CO₂还原为CO非常有希望实现工业应用，这为建立可持续的碳中和提供了解决方案。

近日，南京航空航天大学彭生杰教授课题组在超薄二维MXene(Ti₃C₂T_x)纳米片上构建了一种新型的Ag修饰ZnO纳米带催化剂，该催化剂具有独特的Ti₃C₂T_x调控的Ag-ZnO界面、不饱和配位表面位点以及介孔纳米结构。

所设计的催化剂实现了出色的CO₂转化性能和优秀的稳定性能，产生CO的法拉第效率接近100%，在−0.87 V时CO分电流密度高达22.59 mA cm⁻²。

DFT计算表明，这种优异的性能归功于Ag-ZnO界面与Ti₃C₂T_x的耦合，Ag的电子供体和相对于费米能级上移的d带中心。

原位衰减全反射红外光谱分析表明，Ag-ZnO/Ti₃C₂T_x表面主要是线式键合的CO中间体，而不是桥式键合，从而使CO快速脱附，这与CO产生的分电流高度相关。

该研究表明构建独特的MXene调节金属-金属氧化物界面的是设计电化学eCO₂R高活性催化剂的一种极具前景的方法。

论文信息

MXene-Regulated Metal-Oxide Interfaces with Modified Intermediate Configurations Realizing Nearly 100% CO₂ Electrocatalytic Conversion

Yanan Hao, Feng Hu, Shangqian Zhu, Yajie Sun, Hui Wang, Luqi Wang, Ying Wang, Jianjun Xue, Yen-Fa Liao, Minhua Shao, and Shengjie Peng

文章的第一作者是南京航空航天大学的博士研究生郝亚楠，副研究员胡峰和香港科技大学的博士后朱尚乾。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202304179