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Angew. Chem. :从废弃PET塑料到高价值锂电池负极材料2024-01-05
聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)广泛应用在日常生活中的一次性包装材料,2021年的年产量规模约为80.9万吨,但只有少部分(约30%)废弃PET被回收利用。许多研究致力于通过单体回收来实现PET闭合循环,或将其升级再造为具有更高价值的产品。

PET塑料与与对苯二甲酸钙(CaTP)含有共同的骨架成分对苯二甲酸(TPA),因此在PET酶法解聚的最佳反应温度(70°C)下,通过添加二价金属离子(如钙)提高PET解聚酶的热稳定性,钙离子进一步结合对苯二甲酸离子形成不溶产物对苯二甲酸钙(CaTP)。围绕这一想法,南京工业大学姜岷团队与格列夫瓦尔德大学Uwe T. Bornscheuer团队通过创新合作与学科交叉取得重要进展,两个团队青年教师董维亮教授和韦韧博士为共同通讯作者,薛瑞博士为第一作者,本研究在锂电池工作方面得到了格瓦大学Uwe Schröde教授和我校能源学院张翼副教授的支持和指导。

 

 

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作者为了提高PET解聚过程中的CaTP产率,优化了包括温度、初始底物浓度和初始钙离子浓度的水解参数。并对CaTP的形貌、化学成分和热稳定性进行了表征。作者发现在高浓度钙离子添加的条件下,PET解聚产生的产物全部为CaTP,几乎没有可溶性对苯二甲酸盐产物。最优结果显示,通过添加1 M的Ca2+在80℃下反应12 h后成功地将~84%的废PET (200 g L-1)转化为对苯二甲酸钙水合物(CaTP•3H2O)。

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作者通过经济学分析(TEA)比较了离子交换法和一锅法生产CaTP的经济效益,结果显示一锅法生产CaTP在最小售价和年花费总额方面均具有优势。CaTP通过简单的方法纯化后用作锂电池的负极原料,其初始可逆比容量为164.2 mAh g-1,充放电100圈循环后的容量为136.3 mAh g-1(83%)。

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综上所述,作者通过外源添加Ca2+调控PET的解聚过程,实现可解除产物反馈抑制,减少解聚过程中维持pH的碱使用,简化产物分离步骤的一锅法生产CaTP方案,将CaTP作为负极材料应用到锂电池的制备,其充放电循环100圈性能可与商业化锂电池(LiFePO4/C)的负极材料相媲美。

文信息

Enzymatic Upcycling of PET Waste to Calcium Terephthalate for Battery Anodes

Dr. Rui Xue, Canhao Qiu, Xiaoli Zhou, Yun Cheng, Dr. Zhen Zhang, Prof. Dr. Yi Zhang, Prof. Dr. Uwe Schröder, Prof. Dr. Uwe T. Bornscheuer, Prof. Dr. Weiliang Dong, Dr. Ren Wei, Min Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202313633