Angew. Chem. ：仿生纳米结构复合膜的制备及其在气体分离中的应用

能源绿色低碳发展是实现双碳目标的关键。二氧化碳和氢气的分离对于甲烷高效转化、炼厂尾气回收具有重要意义。与传统分离技术相比，膜分离技术具有能耗低、操作简便和环境友好等优势。因此，开发兼具高渗透性及高选择性的氢气/二氧化碳分离膜成为科技界及产业界的焦点。作为新一代气体分离膜，金属有机框架（metal-organic framework, MOFs）膜制备过程中易产生晶间缺陷，导致选择性较低。

最近，受自然界珍珠“砖-泥”结构的启发，中国科学院青岛生物能源与过程研究所的江河清研究员团队联合德国汉诺威大学Caro教授，创新性地开发出仿生“砖-泥”结构复合膜，其中晶体ZIF-8纳米颗粒（砖）通过超薄锌配位聚合物中间层（泥）的界面Zn-N配位键进行自组装链接，使配位聚合物“泥”精准填充在ZIF-8纳米颗粒（砖）间，有效消除晶间缺陷。

采用物理吸附表征技术，通过粉末样品、无缺陷膜样品及破损膜粉体的气体吸附性能对比，证明了配位聚合物中间层与界面的氢气/二氧化碳筛分效应、以及ZIF-8晶体颗粒的大孔容特征。因此，该复合膜可利用ZIF-8纳米颗粒的多孔特征形成快速氢分子传输通道，利用配位聚合物中间层及界面的尺寸排阻效应形成高选择性氢气/二氧化碳传输通道，实现气体分离的协同强化。在氢气/二氧化碳混合气分离过程中，复合膜表现出高达176的H₂/CO₂分离系数，以及创纪录的氢气渗透系数1.78×10⁵ Barrer（1 Barrer=1×10^-10cm³(STP)/cm² ·s ·cmHg）。这一突破性成果为高性能气体分离膜的开发提供了新思路。

论文信息

Zinc Coordination-Polymer-Mediated Self-Assembly of Nanoparticles into “Brick-and-Mortar” Membranes for Hydrogen Separation

Dr. Xinxin Li, Prof. Chengli Jiao, Dr. Xiaoqian Zhang, Xiaoya Xu, Prof. Saeed Gul, Prof. Fangyi Liang, Prof. Jürgen Caro, Prof. Heqing Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202416919