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Angew. Chem. :低温场诱导下铒基高掺杂纳米结构的高效上转换发光2023-02-24
稀土上转换发光纳米材料在生物成像与治疗、太阳能、保密防伪、光遗传学、超分辨等诸多领域,都具有广阔的应用前景。提升材料的发光效率一直是本领域的核心问题,而近年来兴起的活性稀土离子高掺杂策略,又为本领域的发展带来了新的关注点和增长点。

然而,迄今为止,稀土高掺杂体系中复杂的离子间相互作用过程尚未被完全厘清。因此,相关体系的优势和潜力还未能得到充分地释放。

近日,中科院长春光机所的涂浪平助理研究员、阿姆斯特丹大学的张宏教授和悉尼科技大学、南方科技大学的金大勇教授、周佳佳教授合作,以温度调控为手段,揭示了铒基高掺杂纳米结构中更深层次的离子间相互作用的微观物理图像,由此,成功地在低温环境下,实现了相关体系两个数量级以上的上转换发光增强。

 

 

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首先,蒙特卡洛计算模拟显示:与传统的低掺杂体系相比,铒基高掺杂体系在加速稀土离子间的相互作用方面具有数量级上的显著优势。运用得当的话,它可以极大地提升体系的发光效率。然而,在之前的文献报道中,这类高掺杂体系在发光效率方面的优势还远未达到理论预期。

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进一步的研究表明,这是由于在室温环境下,上述优势被铒离子间活跃的级联交叉弛豫等负面相互作用所消耗。因此,通过引入低温场(40K)进行调制,铒基高掺杂体系的发光可以实现两个数量级以上的显著提升。同时,材料的发光颜色也会发生相应变化,发射光中的红绿光强度比值将从室温下的30.2一路下降到40K时的1.46。

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接下来,团队还将上述发现应用拓展到镱铒共高掺体系中,且取得了相似的增强效果。此外,一个新颖的镱-铒-铒三离子间的协同能量传递过程被引入,用于解释低温环境下该体系依然维持的高红绿光强度比。

上述工作对于深化稀土上转换发光的机理认识、继续提升高掺杂体系的发光效率以及拓展温度相关的应用研究,均具有重要意义。

文信息

Significant Enhancement of the Upconversion Emission in Er3+ Highly-Doped Nanoparticles at Cryogenic Temperatures

Dr. Langping Tu, Kefan Wu, Prof. Yongshi Luo, Enhui Wang, Jun Yuan, Dr. Jing Zuo, Prof. Ding Zhou, Prof. Bin Li, Prof. Jiajia Zhou, Prof. Dayong Jin, Prof. Hong Zhang

文章的第一作者是中科院长春光机所的涂浪平。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217100

 

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