Angew. Chem. ：单原子催化剂相邻金属位点间的距离和反应分子尺寸相匹配性能更佳

近年来，单原子催化剂因其独特的结构特点受到了科研工作者的广泛关注，在能源、有机催化、环境保护等领域有着广泛且重要的应用。为了提升单原子催化剂的催化活性，提高单原子活性位点密度和调节单原子的配位环境是常见的有效手段。就提高单原子活性位点密度而言，随着金属单原子位点密度的增加，相邻金属位点原子间的距离也在相应改变，但该距离的变化对催化反应有着怎样的影响却很少被人关注，理解这点可为设计合成更多高活性的高载量单原子催化剂提供指导。

近日，清华大学的李亚栋教授、王定胜教授和武汉大学的张晖教授合作，以氮掺杂石墨烯上负载的Cu单原子催化剂为研究对象，系统地研究了相邻Cu位点间的距离变化对类芬顿反应催化性能的影响。

结果表明，相邻单原子Cu位点的距离（d_Cu1-Cu1）对类芬顿反应催化活性有着重要的影响。只有当d_Cu1-Cu1的值和氧化剂过二硫酸盐（PDS）的分子尺寸匹配时，催化性能才能达到最佳。他们通过对比实验、理论计算等证明了这种距离效应主要源于反应物分子在催化剂表面吸附结构的变化。当相邻活性位点的距离d_Cu1-Cu1和反应分子PDS尺寸相匹配时，PDS会与距离匹配的相邻活性位点间形成双元位点吸附，从而有利地促进了催化剂与PDS之前的电子转移，进而提高了催化剂活化PDS降解水中有机污染物的活性。

该工作揭示了单原子催化剂中相邻金属活性位点间距离和反应分子尺寸匹配对催化的重要性，为原子尺度下设计合成高性能单原子催化剂提供了新的思路。

论文信息

A Site Distance Effect Induced by Reactant Molecule Matchup in Single-Atom Catalysts for Fenton-Like Reactions

Dr. Bingqing Wang, Cheng Cheng, Mengmeng Jin, Prof. Jia He, Prof. Hui Zhang, Dr. Wei Ren, Jiong Li, Prof. Dingsheng Wang, Prof. Yadong Li

文章的第一作者是清华大学的博士后王兵庆和武汉大学的博士生程成。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202207268