Angew. Chem. ：可增强的金属-载体相互作用促进工业电流密度下电解水

氢气是一种理想的清洁、可再生能源载体，在未来的储能/转换系统中具有潜在的应用潜力。然而，最常见的工业制氢方法，如天然气和甲醇重整，将产生大量的二氧化碳，这难以满足双碳目标的要求。电催化水裂解（EWS）产氢具有零碳排放的特点，被认为是一种很有前途的生产高纯度氢气的方法。然而，EWS的效率受到阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）的动力学控制。到目前为止，商用的Pt/C和IrO₂材料一直被认为是HER和OER的有效催化剂，但它们具有稀缺性、稳定性差、成本高的特点。更重要的是，这些催化剂在工业电流密度（≥500 mA cm^-2）下的EWS性能更加受限，阻碍了其在EWS中的实际应用。

近日，北京理工大学王博教授、杨文秀特别研究员和香港理工大学Bolong Huang教授合作，以金属载体和负载纳米颗粒之间的异质界面为研究对象，提出了一种简便的异质结构诱导策略来优化Ru-Ni₃N/NiO的金属-载体相互作用（MSI）和EWS活性。该催化剂在工业级电流密度下仍然能够保持高活性和优异的稳定性。

密度泛函理论（DFT）计算首先表明，与单相金属载体催化剂（Ru-Ni₃N和Ru-NiO）相比，Ru-Ni₃N/NiO异质结构可形成一个具有Ru和Ni双位点的调制d带中心的高电活性界面。独特的三相异质界面优化了Ru-Ni₃N/NiO的结构稳定性、电子分布和轨道耦合，从而降低了EWS的能垒，提高其电催化活性。

作为概念验证，本文成功地构建了具有二维超薄Ni₃N/NiO异质结构纳米片阵列、均匀分散的Ru纳米颗粒和强MSI的Ru-Ni₃N/NiO催化剂。Ru纳米粒子与异质结Ni₃N/NiO所形成大量三相界面，为EWS提供了丰富的表面活性位点。界面效应和MSI的增强使Ru-Ni₃N/NiO具有优异的活性和稳定性。

最终，基于Ru-Ni₃N/NiO的EWS器件在工业级电流密度（1000 mA cm⁻²）下表现出优异的电化学活性，以及长达1000小时的长期稳定性。该工作为开发工业级电流密度下长期稳定运行的催化剂提供了一种新策略。

论文信息

Enhanced Metal-Support Interactions Boost the Electrocatalytic Water Splitting of Supported Ruthenium Nanoparticles on a Ni₃N/NiO Heterojunction at Industrial Current Density

Rui Liu, Mingzi Sun, Xiangjian Liu, Zunhang Lv, Xinyu Yu, Jinming Wang, Yarong Liu, Liuhua Li, Prof. Dr. Xiao Feng, Prof. Dr. Wenxiu Yang, Prof. Dr. Bolong Huang, Prof. Dr. Bo Wang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202312644