近年来,一些新的配体类型被提出,例如有机膦酸、有机次磷酸、有机磺酸和有机季铵盐卤化物。它们与PNCs表面结合得更加紧密,在改善PNCs稳定性方面取得了显著的效果。然而,对于室温合成的PNCs,鲜有配体能够实现接近100%的PLQY和可观的稳定性。近年来的研究表明,表面完整的PbX64-八面体对于高发光效率至关重要。这要求表面吸附有有机阳离子以平衡电荷。目前的有机阳离子配体非常有限,主要为氮基的,开发其它的具有对pH不敏感的电荷态以及更小头部键合基团的有机阳离子对于进一步发展PNCs有重要意义。
近日,厦门大学解荣军、陈曦和厦门稀土材料研究所高鹏合作,提出了一种可用于室温配体辅助共沉淀技术(LARP)合成高效率CsPbBr3和MAPbBr3 PNCs的新型配体-有机锍溴化物。该配体可通过室温下有机硫醚与溴代烷烃的亲核取代反应轻易制得。例如,十二烷基甲基硫醚可分别与烯丙基溴、3-溴丙基三甲氧基硅烷和1,4-二溴丁烷反应得到三种有代表性的配体溶液(DAM、DSM和DMM)。它们均可用于合成PLQY接近100%的CsPbBr3和MAPbBr3 PNCs。不仅如此,纯化后的PNCs体现了较好的稳定性:在自然条件下存放2个月,PLQY不低于90%。其中,DSM和DMM能够赋予CsPbBr3 PNCs更好的光/热稳定性,归功于可交联和包含的双齿配体结构。
Dr. Yuting Cai, Wenbo Li, Dongjie Tian, Shuchen Shi, Dr. Xi Chen, Dr. Peng Gao, Dr. Rong-Jun Xie
该工作得到了国家自然科学基金委海峡联合基金项目(编号U2005212)、福建省自然科学基金(编号2020J01035)和国家自然科学基金青年科学基金项目(编号52102187)等资助。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202209880