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Angew. Chem. :多功能缓冲层设计助力高效稳定的钙钛矿/晶硅叠层太阳电池2024-08-15
多结叠层太阳电池(TSCs)因其在突破单结太阳电池的Shockley-Queisser效率限制方面具有明显优势而备受关注。钙钛矿材料具有可调节的带隙、长载流子扩散长度、优异的吸光效率和简便的制备工艺,这些特性使其成为TSCs顶电池的理想候选材料。目前钙钛矿/晶硅两端TSC的最高认证效率为33.9%。然而,碘/溴(I/Br)混合的宽带隙(>1.65 eV)钙钛矿吸收层易发生光诱导相分离(LIPS)的现象,这对基于钙钛矿的TSCs的光电转换效率(PCE)和稳定性提出了挑战。人们一直致力于通过结晶控制、缺陷钝化和应力调控等方法来抑制卤化物偏析。尽管取得了一些进展,但宽带隙钙钛矿的光稳定性仍然不能令人满意。

此外,钙钛矿较低的形成能和溶液加工过程不可避免地导致在钙钛矿层的体内和界面上形成大量缺陷。这些缺陷可作为非辐射复合中心,严重阻碍载流子的传输。这最终导致开路电压(VOC)大幅下降,尤其在钙钛矿与富勒烯电子传输层(ETL)之间的界面处尤为严重。要实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池(PSCs),钝化这些缺陷至关重要。为应对这些挑战,人们设计了多种策略,包括组分调整、采用低维钙钛矿优化界面等。然而,多数方法都依赖于溶液旋涂工艺,不适合处理绒面,且与大面积制备工艺不兼容。原子层沉积(ALD)作为一种高效沉积大面积薄膜的方法已得到广泛验证。在有机发光二极管(OLED),硅太阳电池和薄膜太阳电池等领域都得到广泛应用。在钙钛矿层表面和传输层界面处,通过ALD沉积氧化铝已被证明能有效提高PSCs的性能,但这些氧化铝层的工作机制和功能仍不清楚。

近期,中科院上海高等研究院鲁林峰&冀晓霏团队&香港城市大学Alex Jen &付强团队合作发展了一种简便、高效的策略,采用ALD技术在顶界面沉积AlOx来精确调节钙钛矿。研究发现,Al3+离子渗入钙钛矿层并与卤素离子相互作用。这种处理方法不仅有助于改善界面能级匹配,抑制离子迁移,还可以钝化钙钛矿表面及晶界处缺陷,降低界面能量损失。此外,这种致密夹层的自封装效应可以抑制高温下的挥发性离子溢出,提高光照和加热稳定性。最终,ALD-AlOx修饰后可将宽带隙PSCs的能量转换效率显著提高到21.80%,且光热稳定性得到明显改善。更重要的是,AlOx改性后的钙钛矿/晶硅TSC的能量转换效率达到28.50%。基于AlOx修饰的1.55-eV PSC及其模组效率也分别达到了25.08%(0.04 cm2)和21.01%(15.5 cm2),证明了该策略的普适性。

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本文通过在钙钛矿顶界面原子层沉积氧化铝薄膜来精准调控钙钛矿,Al3+离子渗入钙钛矿层并与卤素离子相互作用,不仅可以抑制离子迁移和相分离,还可以钝化钙钛矿表面及晶界处缺陷,降低界面能量损失。此外,致密的AlOx中间层不仅在钙钛矿/C60界面处起到内部封装效果,还调节了界面的能级排列。

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本文使用ALD-AlOx处理的钙钛矿,宽带隙(1.66 eV)钙钛矿太阳电池获得了21.80%的光电转换效率。此外,窄带隙(1.55 eV)钙钛矿太阳电池和模组分别获得了25.08%(0.04 cm2)和21.01%(15.5 cm2)的光电转换效率。

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更重要的是,ALD-AlOx制备了致密的中间层,表现出自封装效应,这大大提高了器件的光热稳定性。

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本文使用ALD-AlOx处理的宽带隙(1.66 eV)钙钛矿制备的两端钙钛矿/晶硅叠层太阳电池效率为28.50%。

文信息

Multifunctional Buffer Layer Engineering for Efficient and Stable Wide-Bandgap Perovskite and Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells

Xiaofei Ji,#*, Yian Ding#, Leyu Bi#, Xin Yang, Jiarong Wang, Xiaoting Wang, Yuanzhong Liu, Yiran Yan, Xiangrong Zhu, Jin Huang, Liyou Yang, Qiang Fu*, Alex K.-Y. Jen* and Linfeng Lu*

该论文的通讯作者为中国科学院上海高等研究院助理研究员冀晓霏,副研究员鲁林峰,香港城市大学付强博士和Alex K.-Y. Jen教授。论文的第一作者是中国科学院上海高等研究院助理研究员冀晓霏博士,硕士研究生丁怡安和香港城市大学博士研究生毕乐雨为共同第一作者。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407766