Angew. Chem. ：多功能键集成电解液助力实用化钠离子电池长循环

钠离子电池在大规模储能等领域具有巨大的应用前景，受到研究人员的广泛关注。然而，层状氧化物正极材料与传统碳酸酯类电解液间较差的界面相容性导致电解液的持续分解与过渡金属离子的溶出，严重损坏正极颗粒的结构完整性，成为限制钠离子电池长期循环稳定的重要问题之一。近日，河北工业大学的郑士建、张青青和天津理工大学的刘凯等人从电解液溶剂化结构设计出发，提出多功能键集成策略，通过N，P，F三重耦合作用同步提高正极材料本体结构稳定和电解液抗氧化能力，最终实现体相-界面双稳定，助力实用化钠离子电池长寿命循环。该工作为钠离子电池高性能电解液的设计提供一种新思路。

理论计算和实验结果表明，丁二腈和NaPF₆可以改变碳酸酯电解液溶剂化结构，影响钠离子的局域配位环境，获得氮氧化合物 (NaN_xO_y)、氟化物(NaF)和磷氧化合物(NaP_xO_y)组成导电性和坚固稳定的共形界面层。该类电解液不仅具有高的抗氧化性能，还可以通过调控溶剂化壳层，降低阴离子脱溶动力学能垒，实现高度可逆与快速的氧化还原反应。

采用该新型电解液组装3 Ah硬碳和NaNi_1/3Fe_1/3Mn_1/3O₂软包全电池在1C倍率下测试，1000次循环后容量保持率可达到90.4%，展现出广泛的实用化应用前景。

通过长循环后电极表面分析，得出该类电解液可生成薄且均匀的界面膜，实现正极材料结构稳定，缓解电解液的过度分解。该优化电解液在钠离子电池应用中表现出优异的倍率性能和良好的循环稳定性。此工作为解决常规商业化碳酸酯电解液匹配高电压层状氧化物正极材料时的固有问题提供了一种简单而有效的新方法。

论文信息

Multiple Functional Bonds Integrated Interphases for Long Cycle Sodium-Ion Batteries

Yongsheng Huang, Dr. Qingqing Zhang, Dr. Xiao-Guang Sun, Dr. Kai Liu, Weili Sun, Mingyu Zhi, Yayu Guo, Prof. Shijian Zheng, Prof. Sheng Dai

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202406277

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