Angew. Chem. ：多物种表面重构助力高效全无机钙钛矿纳米晶LED

金属卤化物钙钛矿纳米晶（PNCs）因其独特的材料优势比如可调的波长（410–950 nm），宽的色域（~140%)，高的光致发光量子产率（PLQY＞90%），窄的半峰宽（~20 nm）和易于合成等而被广泛地研究。以此为有源层的发光二极管（LED）在显示、照明等领域具有广阔的应用前景。

虽然胶体PNC溶液可以实现近乎100%的PLQY，但考虑到LED器件的制备，PNC会经历多次离心提纯，由于配体与PNC表面弱的键合作用，导致配体在离心和旋涂过程中容易脱落，从而产生大量表面缺陷，增加非辐射复合通道，降低材料的PLQY。同时表面配体的剥离会导致PNCs的团聚和融合，在组装成PNC薄膜时产生非辐射Förster共振能量转移，进一步导致发光淬灭，最终限制LEDs的效率。基于此，吉林大学张宇教授团队使用多种小分子对PNCs表面进行有效的表面重构，使PNC薄膜可维持其溶液态的光学性能，有效提升了LEDs器件效率。

这里使用的小分子是硫氰酸钠（NaSCN）和硫氰酸胍（GASCN）。理论计算和实验结果表明，Na⁺阳离子和SCN^–阴离子的强结合力为PNCs表面提供了额外的配位位点，可以有效钝化PNC表面缺陷；而GA⁺阳离子可与卤素形成稳定晶格的氢键，增强了晶体结构的稳定性。因此，GA⁺、Na⁺和 SCN^–的协同作用实现了PNCs表面重构，使其用极性溶剂离心后未发生融合且保持原有的均匀尺寸分布，并且紧密堆积的PNC薄膜的PLQY高达95.1%，说明其中的非辐射Förster共振能量转移被有效抑制，从而使PNC溶液转化为薄膜态时，发光特性得以保持。

此外，表面重构法制备的PNCs薄膜具有更高的结晶度、更好的晶体取向性和更低的表面粗糙度，这对电荷载流子传输极为有利。最终，所制备的LED最大外量子效率高达24.5%。这也为制备其他类型的高效PNCs薄膜提供了有价值的参考。

论文信息

Multi-Species Surface Reconstruction for High-Efficiency Perovskite Nanocrystal Light-Emitting Diodes

Po Lu, Anqi Liu, Min Lu, Fujun Zhang, Siqi Sun, Mingze Liu, Zhennan Wu, Xue Wang, Weinan Dong, Feisong Qin, Yanbo Gao, Xue Bai, Yu Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202317376