共价有机框架(COFs)是一种新兴的结晶多孔聚合物,因其独特的永久孔隙率和可调控的二维或三维(2D或3D)结构等特点,近年来受到人们广泛关注。全共轭三维COFs是一类具有丰富的开通道和孤立位点的新型半导体材料,同时具有全π-共轭结构,可以克服二维COFs中的层-层电荷传输瓶颈,并提供更多的电荷传输路径。这些独特的优势可以赋予完全共轭3D COFs新的半导体性能。然而,自2007年Yaghi等首次报道3D COFs以来,在过去的几十年里, 三维COFs报道的例子只有100来例。此外,几乎绝大多数已报道的3D COFs由于选用sp3碳基四面体分子砌块,其结构都是非共轭的,这极大地限制了3D COFs在能源相关领域的潜在应用。
这是COF材料作为无金属ORR催化剂在燃料电池中的首次应用,展示了全共轭三维COFs作为有前途的半导体在能源领域的巨大潜力。该工作表明全共轭三维COFs可以为设计具有明确化学结构的电催化剂提供新的见解,同时也为理解能源器件的催化过程提供了一个新平台。
Rui Bao, Zhehao Xiang, Zelong Qiao, Yongping Yang, Yuting Zhang, Prof. Dr. Dapeng Cao, Prof. Dr. Shitao Wang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202216751