既往研究结果表明,在传统Pt/Pd基催化剂上,乙醇电氧化(EOR)过程中的乙醇C-C键断裂效率通常不到8%,主要产物不是完全氧化的12电子过程产生的CO2,而是通过4电子氧化过程产生的乙酸,这进一步加剧了催化剂中毒。因此,发展在酸性介质中有效断裂C-C键的催化剂对乙醇燃料电池的实际应用至关重要。先前采用的策略,包括构建核壳纳米结构、金属原子掺杂和引入级联催化位点等,能够一定程度提高EOR的效率,但总体而言,仅调节活性中心的单一组分无法充分应对EOR阳极催化剂的多方面要求,加上酸性条件下挑战更大,这些使得高效EOR催化剂研发成为一个棘手的难题。
南京大学丁维平教授团队基于多年介观催化研究的积累,通过锚定自组装策略,设计制备了一种高效EOR复合催化剂ZnNC⊂PtZn/C(符号“⊂”表示包容的意思)。该催化剂的反应中心呈巢型结构,外层的Zn-NxC巢覆盖内部的PtZn纳米粒子,负载在碳载体上,应用于酸性条件下乙醇燃料电池。内部的PtZn纳米粒子由Pt皮覆盖的Pt1Zn1金属间化合物组成,在其外表面存在丰富的高能台阶面,而Zn-NxC巢构成了围绕Pt/Pt1Zn1中心的保护和可渗透框架。



Xiaoxia Hou, Chenjia Liang, Ruiyao Zhao, Liwen Wang, Teng Chen, Jie Yang, Xiangke Guo, Nianhua Xue, Tao Wang, Luming Peng, Xiaomei Zhao, Weiping Ding
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202417406