Angew. Chem. ：异质晶格共生的高稳定性MOF膜

乙二醇等短链多元醇是重要的化工原料，可广泛用作聚合单体以及溶剂、防冻剂等。工业上主要以水合环氧乙烷和生物质转化路线制备得到，其粗产品中往往含有大量水。多元醇-水强氢键体系分离难度大，传统精馏能耗高。渗透气化膜分离技术有望实现乙二醇与水的高效分离，实现多元醇精制，但要求膜具有高度致密和稳定的微结构，以应对严苛的液相分离环境。金属-有机骨架（metal-organic framework, MOF）材料的发展为膜分离领域带来机遇。目前MOF膜主要应用于温和场景下的气体分离。

近日，中国科学院大连化学物理研究所杨维慎研究员、班宇杰副研究员团队选取两种不同晶格的MOF材料——MIL-53 (Al) 和amino-MIL-101 (Cr)，通过分步模块化学策略，成功构建了具有高度致密性和稳定性的异质晶格共生（hetero-lattice intergrown, HLI）膜。首先在氧化铝陶瓷载体表面构筑棒状MIL-53 (Al) 阵列基层，再通过二次溶液生长，使amino-MIL-101 (Cr)纳米粒子嵌入MIL-53阵列间隙。通过高分辨扫描、透射电子显微技术与二维拓扑模拟发现，两种材料在特定化学环境下的生长互补，以及异质晶格间的紧密连接，是获得致密、稳定HLI结构的关键。

HLI膜具备优异的乙二醇及多元醇脱水分离性能，可连续稳定运行600小时以上；可耐受反复的超声波冲击，10余次处理性能保持不变。同时可承受6 bar的高压气体，膜的正面、反面依次施以升、降压程序，膜层未发生裂缺、脱落现象，气密性保持不变。小试实验证实，通过HLI膜可获得聚合级乙二醇（99.93%），以满足下游应用。经过工业路线设计模拟，通过HLI膜渗透气化技术进行乙二醇脱水精制，其能耗与传统减压蒸馏技术相比，节省约32%。

上述研究为高稳定性MOF分离膜的设计、制备提出新思路。为MOF膜应对更严苛、更复杂的实际分离场景奠定科学基础。

论文信息：

Hetero-lattice intergrown and robust MOF membranes for polyol upgrading

Yuecheng Wang,Yujie Ban,Ziyi Hu,Yang Zhao,Mingyuan Zheng,Weishen Yang,Tao Zhang

文章的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所博士研究生王悦诚。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202114479