Angew. Chem. ：数据驱动可控合成有取向性的准球形CsPbBr3钙钛矿材料

已有文献报道，晶体的可控合成可以赋能材料性质、晶体结构和微观形貌的精准控制，从而在各种应用中发挥着关键作用。例如，纳米线、纳米片和纳米立方已分别用于偏振光发射、光电探测器和发光二极管。然而，传统的可控合成方法通常使用扫描电子显微镜，透射电子显微镜和X射线衍射等技术来表征不同的样品，该过程费时费力且成本高。

最近，数据驱动策略有望成为通过处理大量数据来进行晶体可控合成的崭新解决方案，从而减少劳动密集型表征。这种加速实验和表征的方法有助于快速探索合成参数与材料性能之间的相关性，从而进一步快速探究可控合成机理。

近日，中国科学院深圳先进技术研究院的赵海涛博士、黄浩博士和牛津大学的叶俊志博士合作，成功利用数据驱动实现有取向性的准球形CsPbBr₃钙钛矿材料的可控制备。

金属卤化物钙钛矿由于其晶体结构和生长条件在调节性能方面起着关键作用，因此控制其合成是一项具有挑战性且有着吸引力的研究。CsPbBr₃钙钛矿因其优越的光学性质、较长的荧光寿命和可调谐的带隙而与众不同。本研究介绍了有取向性准球形CsPbBr₃可控合成的数据驱动策略，并对合成机理进行了研究。首先，对23种潜在配体所合成的CsPbBr₃晶体进行了吸收光谱和紫外照射下颜色数据的高通量快速表征。发现了阿拉伯树胶（Acacia）能够提升CsPbBr₃的光致发光强度，聚乙烯吡咯烷酮（PVP）可以使得晶体的吸收光谱出现明显的吸收峰。接着，将PVP和Acacia同时作为CsPbBr₃的配体，通过改变合成参数，实现了不规则块状、立方块状、无取向准球形和有取向性准球形四种形貌的可控合成。

其次，通过对100多篇CsPbBr₃纳米晶相关文献的统计分析，确定了吸收光谱斜率(400 nm-450 nm)与晶体尺寸之间的联系。在数据驱动策略的指导下对688个吸收光谱和652个颜色数据进行了研究，揭示了合成参数与光学性能之间的相关性，并探究了最佳合成参数范围，同时证明了PVP和Acacia对于CsPbBr₃晶体形貌调控以及光学性能的提升具有协同作用。

此外，利用非原位表征发现了两种配体协同作用下合成的准球形结构内部晶体有取向性的排列，同时密度泛函理论计算揭示了Acacia中的葡萄糖醛酸对于立方相CsPbBr₃的（100）和（110）晶面吸附能的显著差异，并推测这是内部晶体有取向性的原因。最终，在数据驱动策略的指导下实现了对有取向性的准球形CsPbBr₃钙钛矿的可控制备。

论文信息

Data-Driven Controlled Synthesis of Oriented Quasi-Spherical CsPbBr₃ Perovskite Materials

Shaohui Liu, Zijian Chen, Yingming Liu, Lingjun Wu, Boyuan Wang, Zixuan Wang, Bobin Wu, Xinyu Zhang, Jie Zhang, Mengyun Chen, Hao Huang, Junzhi Ye, Paul K. Chu, Xue-Feng Yu, Lakshminarayana Polavarapu, Robert L. Z. Hoye, Feng Gao, Haitao Zhao

文章的第一作者是中国科学院深圳先进技术研究院联合培养硕士生刘少辉和博士生陈子健。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202319480