针对非线性光学材料高通量筛选的难题,近日,中国科学院新疆理化技术研究所杨志华、潘世烈研究团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了研究文章,报道了一种针对非线性光学材料的无偏筛选方法,实现了热导率的快速高通量计算。提出了光学性能-热导率-热力学和动力学稳定性的多级靶向筛选策略,实现了Materials Project中14+万化合物的快速靶向筛选,成功筛选出具有平衡的非线性光学性能的化合物,并实现了实验验证。该方法首次实现了针对非线性光学晶体热导率的高通量评估,展现了从理论筛选到实验验证的成功案例,为多级靶向筛选非线性光学材料提供了崭新的研发模式,为后续新型非线性光学晶体材料的设计及合成提供了一种有效策略。
在本工作中,研究团队首先从Material Project的140000多种材料中筛选得到1925种具有合适带隙的稳定或者亚稳材料,通过稳定性筛选、带隙筛选后,经过高通量计算,筛选得到了106种具有所需带隙(大于2.5 eV)和非线性光学系数(大于6 pm/V)的化合物,随后,发展基于Slack模型的高通量系统,获得材料的热导率,并筛选得到热导率大于1 W/mK的候选材料。最终,遴选出11种新型的硫属化合物和6种新型的氮化物候选材料,均具有良好的光学性能:大的非线性光学响应(0.5-2.9×AgGaS2),宽带隙(2.59-4.09 eV)。团队还对其中的一例硫属化合物Sr2SnS4进行了实验合成,测试了其非线性光学系数,验证了筛选的有效性。
Dongdong Chu, Yi Huang, Congwei Xie*, Evgenii Tikhonov, Ivan Kruglov, Guangmao Li, Shilie Pan*, Zhihua Yang*
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202300581