Angew. Chem. ：晶格匹配Mo2C-Mo2N异质结构实现高效电催化水和水蒸气分解产氢

电解水产氢由于其清洁、高效和无污染的特点，已经被认为是替代化石能源产氢的有效策略。这其中，高效的催化剂是降低电解水产氢能量消耗的关键之一。目前，贵金属如Pt、Ir、Ru等是目前常用的电解水催化剂，但是其高昂的价格以及稀缺性阻碍了电解水产氢的发展。因此，设计廉价高效的非贵金属催化剂已迫在眉睫。近年来，异质结构筑已成为非贵金属催化剂设计的有效策略之一，但是，当前依旧缺乏有效策略来设计合成晶格匹配异质结构的电解水催化剂。

鉴于此，西北工业大学李炫华教授团队采用梯度加热外延生长的策略合成了晶格匹配的Mo₂C-Mo₂N异质结构，所制备的晶格匹配的Mo₂C-Mo₂N异质结构在酸性和碱性环境中均表现出了优越的电催化产氢活性。此外，团队设计了一种新型的光热-电催化水蒸气裂解装置，采用晶格匹配的Mo₂C-Mo₂N作为产氢催化剂实现了高效节能的电催化水蒸气裂解产氢。

通过球差电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱、开尔文力显微镜并结合密度泛函理论计算证明了通过梯度升温可以调节外延生长过程中成核和生长速率，抑制Mo₂C-Mo₂N异质结构形成时的晶格失配，从而形成晶格匹配的Mo₂C-Mo₂N异质结构。

所制备的晶格匹配的Mo₂C-Mo₂N在酸性和碱性环境下均表现出了优越的电催化产氢活性、快速的动力学过程以及良好的稳定性，优于目前所报道的大部分非贵金属催化剂。这主要归结于晶格匹配Mo₂C-Mo₂N结构高的电导率以及本征活性。密度泛函理论证明了Mo₂C-Mo₂N结构在酸性环境中具有接近于0的氢吸附自由能，并且有效优化了碱性环境中产氢的反应路径。

此外，团队开发了一种新型的光热-水蒸气裂解装置，实验表明该装置在水蒸气环境下所需的电压远低于在液相水中，并且具有普适性。理论分析表明，水蒸气环境中的电解过程可以有效降低界面摩擦阻力，从而加速水蒸气裂解的动力学过程。这项工作为高效电解水催化剂设计提供了新的策略，并创新性的设计了高效的光热-电催化水蒸气裂解装置。

论文信息

Gradient Heating Epitaxial Growth Well Lattice-Matched Mo₂C-Mo₂N Heterointerfaces Boost Both Electrocatalytic Hydrogen Evolution and Water Vapor Splitting

Youzi Zhang, Peng Guo, Shaohui Guo, Xu Xin, Yijin Wang, Wenjing Huang, Maohuai Wang, Bowen Yang, Ana Jorge Sobrido, Jahan B. Ghasemi, Jiaguo Yu, Anders Hagfeldt, and Xuanhua Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202209703