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Angew. Chem. :杂环超微孔金属-有机框架材料用于乙烯高效分离纯化2022-09-24
乙烯是全球最重要的石油化工基础原料。传统的蒸汽裂解技术在用于制备乙烯的过程中往往伴随着乙炔、乙烷等物质的产生。为了获得聚合级乙烯,工业上需采用催化加氢、低温精馏等技术依次分离乙炔、乙烷,由此带来了巨大的生产能耗。近年来,吸附分离作为一种高效节能的气体纯化技术已在乙炔/乙烯、乙烷/乙烯的分离中展现出良好的应用前景。然而,由于C2分子间结构尺寸相似且乙烯的物理化学性质恰好介于乙炔、乙烷之间,直接从乙炔/乙烯/乙烷混合气中同时脱除乙炔、乙烷仍然是一项巨大的挑战。

近日,新加坡国立大学张岁团队提出主客体相互作用与分子形状匹配耦合的策略,采用一种具有纺锤状分子笼的杂环超微孔金属-有机框架材料(MOF)实现了乙烯中乙炔、乙烷的一步高效脱除。该材料含有高密度未配位羰基氧原子以及极性含氮杂环,可分别通过氢键、C–H∙∙∙π相互作用优先结合乙炔、乙烷。同时,基于形状匹配效应,作为立体分子的乙烷相较于乙烯可以更充分地与周围的杂环接触,作为线性分子的乙炔则可与位于分子笼角落的氧原子形成强氢键,有效促进了C2分子的识别过程。作者通过原位XRD和原位FTIR实验对气体在材料孔道中的吸附行为进行了研究。

 

 

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得益于较强的主客体作用,该吸附材料在低压下对乙炔、乙烷均具有出色的捕获能力,其吸附量在298 K、0.1 bar 下分别可达到33.4和41.0 cm3 g-1。同时,对不同组成的乙炔/乙烯、乙烷/乙烯混合气均表现出较高的分离选择性。

2固定床穿透实验结果表明,该材料可实现乙炔/乙烯/乙烷三组分混合气中乙炔、乙烷的高效脱除。通过一次吸附操作,可从混合气中可直接分离得到纯度为99.9%的聚合级乙烯,产量(1.43 mmol g-1)为现有乙炔/乙烷选择性吸附材料中的最高值。该工作为解决结构相似多组分低碳烃的分离纯化提供了一种有效策略。
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文信息

One-Step Ethylene Purification from Ternary Mixtures in a Metal–Organic Framework with Customized Pore Chemistry and Shape

Dr. Qi Ding, Dr. Zhaoqiang Zhang, Yulong Liu, Prof. Kungang Chai, Prof. Rajamani Krishna, Prof. Sui Zhang

文章第一作者为新加坡国立大学丁琦、张照强博士。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202208134

 

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