Angew. Chem. ：氟助力的表面梯度钝化实现高效宽带隙钙钛矿太阳能电池

1.68 eV宽带隙钙钛矿是两端钙钛矿/硅叠层太阳电池的重要前电池吸光材料。然而，这类宽带隙钙钛矿太阳电池中存在大量缺陷诱导的非辐射电荷复合，导致器件开路电压（V_OC）远低于理论值，严重限制了器件效率的进一步提升。

近日，陕西师范大学方志敏&冯江山&刘生忠团队通过采用氟化物辅助表面梯度钝化的策略获得了效率高达21.63%，开路电压达1.239 V （V_OC损失低至441 mV）的宽带隙钙钛矿太阳电池。

该团队首先通过深能级瞬态谱测试得出，在宽带隙钙钛矿薄膜中存在着大量的受体缺陷（反占位I_Pb，I_A缺陷），极大地限制了器件V_OC的提升。为了有效钝化这些受体缺陷，进一步地通过DFT理论计算结果得出，使用F取代苯乙胺碘（PEAI）苯环中不同位置（邻、间、对）的H，即o-FPEAI，m-FPEAI和p-FPEAI，可以显著提高-NH₃⁺末端的正电性，从而明显提高FPEA⁺在带负电的I_A和I_Pb缺陷上的吸附性，其中p-FPEAI的吸附性最强，使其具有最好的缺陷钝化效果。

实验结果进一步证实，相比于PEAI，o-FPEAI和m-FPEAI，采用p-FPEAI钝化钙钛矿薄膜后，钙钛矿薄膜的质量提高最为显著。p-FPEAI修饰后的器件性能最优，与理论计算结果一致。

随后，通过对比三种钝化方式，即体相钝化（bulk passivation, BP），后处理钝化（post-treatment passivation, PTP）以及表面梯度钝化（surface gradient passivation, SGP），发现当使用SGP方式引入p-FPEAI钝化剂时，缺陷钝化效果最好，电荷传输性能最佳，从而实现了最优的器件性能。最终，有效面积为0.09 cm²的刚性电池效率为21.63%，V_OC损失为441 mV，相同面积柔性电池效率为21.02%。此外，当电池有效面积增加到1 cm²后，效率仍高达19.31%。该工作有助于为开发高效宽带隙钙钛矿太阳电池提供理论指导和实验支持。

论文信息

Wide-Bandgap Perovskite Solar Cell Using a Fluoride-Assisted Surface Gradient Passivation Strategy

Nan Yan, Yan Gao, Junjie Yang, Zhimin Fang, Jiangshan Feng, Prof. Xiaojun Wu, Prof. Tao Chen, Prof. Shengzhong (Frank) Liu

文章的第一作者是陕西师范大学的博士生严楠。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202216668