近日,天津大学凌涛教授团队设计合成了特殊的异质X/Fe-N-C(X=Pd、Ir和Pt)双原子催化剂,揭示局部氢自由基在电催化活化还原N2分子过程中的作用。实验证明,X/Fe-N- C催化剂X位产生的局部氢自由基(H*)参与了吸附在Fe位的N2的活化/还原。此外,X/Fe-N-C催化剂的N2活化/还原反应活性可以有效通过X位点上生成的H*活性,即X-H键之间的相互作用调节。其中X-H键最弱的X/Fe-N-C催化剂具有最高的H*活性,有利于后续的X-H键裂解进行N2加氢。
(1)理论研究发现形成NNH*的活化能与H*的吸附自由能ΔGH*之间存在较好的线性关系,表明X/Fe-N-C催化剂X位点上产生的局部H*的结合强度可以调节N2的还原。
Yuanyuan Yang, Cejun Hu, Dr. Jieqiong Shan, Chuanqi Cheng, Prof. Lili Han, Prof. Xinzhe Li, Ruguang Wang, Prof. Wei Xie, Prof. Yao Zheng, Prof. Tao Ling
文章的第一作者是天津大写的博士研究生杨园园、南开大学博士研究生胡策军。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202300989