Angew. Chem. ：电化学激活锂硫电池在非溶剂化转化中的失活硫化锂

锂硫电池具有超高的理论能量密度，被广泛认为是最具希望的下一代二次电池体系之一。当前的锂硫电池，普遍使用溶剂化的醚类电解液，面临着两大难题：1）过高的电解液需求量限制了实际能量密度的发挥；2）“穿梭效应”损害电池的循环寿命。

非溶剂化电解液，可有效降低锂硫电池对电解液的需求量，并抑制“穿梭效应”的发生，有望推动锂硫电池的实用化进程。然而，目前报道的基于非溶剂化转化的锂硫电池容量衰减较快，且失效机制不明确。

基于此，华中科技大学的伽龙教授，探究了锂硫电池在非溶剂化转化中的失效机制，揭示了硫化锂聚集颗粒的形成导致了其动力学失活，并提出一种简单有效的电化学激活策略，显著改善了锂硫电池在非溶剂化电解液中的循环稳定性，并在软包电池中进行了验证。

通过分析失效后的锂硫电池，确定了硫正极中失活Li₂S的产生，导致了锂硫电池在非溶剂化转化中的性能衰退。通过一种简单有效的电化学激活策略，失效锂硫电池（循环300圈后）的比容量由70 mAh g⁻¹激活至1298 mAh g⁻¹，并在后续的测试中表现出稳定的循环。XRD结果表明，通过电化学激活后，充电态硫正极中的成分由失活的Li₂S全部转化为活性S。

在非溶剂化转化中，Li₂S颗粒不断聚集，锂离子扩散速率显著降低，造成Li₂S动力学失活。通过电化学激活后，Li₂S的聚集颗粒转化为均匀的纳米颗粒，锂离子扩散速率增加，极化降低。

在循环的各个阶段，通过原位和非原位XRD表征了S和Li₂S成分的变化，通过浸泡实验中溶液颜色分析了多硫化物（LPSs）的含量变化，最终得到了硫正极（充电态）的成分演变，并揭示了失活Li₂S颗粒的形成过程。

通过电化学激活策略，锂硫电池在三种非溶剂化电解液的循环性能显著改善，并在此基础上，构建了锂硫电池容量衰减速率与锂锂对称电池循环寿命之间的关系。该激活策略在软包电池上得到了进一步验证，并且一种具有实用意义的锂硫软包电池构型（高载量、高压实正极，低电解液添加量）表现出高活性物质利用率和稳定的循环，展望了基于非溶剂化转化的锂硫电池的实用化潜力。

论文信息

Electrochemical Reactivation of Dead Li₂S for Li−S Batteries in Non-Solvating Electrolytes

Xiaoqun Qi, Fengyi Yang, Pengfei Sang, Zhenglu Zhu, Xiaoyu Jin, Yujun Pan, Jie Ji, Ruining Jiang, Haoran Du, Yongsheng Ji, Prof. Yongzhu Fu, Prof. Long Qie, Prof. Yunhui Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202218803