近日,广州大学刘兆清教授和悉尼大学赵慎龙博士合作,以特殊的层状氧化物LiNiO2为研究对象,通过阳离子(Li+)空位工程引入氧的非键态,并深入探讨了其中涉及的晶格氧参与反应机理(Lattice oxygen involving mechanism,LOM)。
作者采用HRTEM、XRD refinement、XAS等表征手段,并结合DFT理论计算方法从原子层面深入分析阳离子对催化剂晶体以及电子结构的影响。结果表明,由于特殊的层状结构(相邻的LiO6与NiO6共享边缘氧原子),阳离子空位会活化共边氧原子,引入氧的非键态,同时相邻Ni原子在电荷歧化的作用下产生高活性Ni4+。
Wen-Kai Han, Jin-Xin Wei, Kang Xiao, Ting Ouyang, Prof. Xinwen Peng, Dr. Shenlong Zhao, Prof. Zhao-Qing Liu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202206050