催化位点的表面和空间主体结构与活性位点的反应性密切相关,如何理性设计承载活性位点的主体空间结构以增强CO2电还原过程的电-质传输效应,是另一种促进CO2转化利用技术革新的有效策略。然而,如何合理设计双原子位点主体环境并集成局域电子结构精确定制,是实现电催化CO2高效转化的重要挑战。
近日,北京理工大学的陈文星教授、中国科学院宁波材料技术与工程研究所的林杰研究员和安徽大学的杨丽教授合作,通过两步配体蚀刻热解策略,开发了S,N共配位的Zn-Mn不对称双原子位点催化剂,锚定在沸石咪唑骨架衍生的碳基蛋黄壳层结构当中,具有定制的局域电子结构效应和高度主体催化可达性,高效促进电催化CO2转化利用。

同时, DFT模拟解释了具有降低的COOH*吸附能的S,N-配位Zn-Mn双原子位点降低了整体反应能垒,从而提高了DASC上固有的CO2RR活性。最后,通过原位X射线吸收谱和电化学衰减全反射红外光谱分析,Zn-Mn双原子位点结构在电催化CO2转化过程中如何活化,转化,有效关联催化活性结构与中间物种的对应关系。

Dr. Jiajing Pei, Dr. Li Yang, Dr. Jie Lin, Dr. Zedong Zhang, Dr. Zhiyi Sun, Prof. Dingsheng Wang, Prof. Wenxing Chen
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202316123