Angew. Chem. ：CO2局域富集策略用于超宽电位范围的甲酸盐制取

利用新能源电力将二氧化碳转化为高值化学品有望同时实现减碳和电力消纳的双重目标。近年来，甲酸因其较高的经济价值以及在工业、燃料电池及储氢领域的广泛应用，在CO₂电化学还原众多产物中备受关注。但在电解工况条件下，电极界面瞬变、电场不均以及pH梯度等问题将导致明显电压抖动。因此，开发宽电位窗口内稳定高效制取甲酸技术具有重要意义。

近日，华东理工大学的张玉教授和香港科技大学的邵敏华教授合作，通过在铋基催化剂表面引入L-组氨酸分子，有效增强了CO₂局域吸附和活化能力，克服了高催化活性和高甲酸选择性难以兼顾的挑战，实现了在超宽电位范围（-0.1 ~ -1.8 V vs. RHE）内高选择性地制取甲酸盐（FE_Formate>90%）。

此外，该工作所报道的催化剂因其优异的CO₂吸附能力，即使在低CO₂浓度（20 vol.%）供应的情况下，仍能在-0.2 ~ -1.0 VRHE的宽电位范围内保持90%的甲酸盐选择性。原位紫外光谱方法表明该催化剂具有较低的过电位（-0.05 V vs. RHE）.

原位衰减全反射红外光谱（ATR-IR）及原位拉曼技术证明了该催化剂对CO₂优异的吸附及活化能力，揭示了CO₂局域富集策略对于高效制取甲酸盐的增强机制。该工作为开发工业烟道气CO₂捕集-转化一体化技术提供了新的思路。

论文信息

Enhancing Local CO₂ Adsorption by L-histidine Incorporation for Selective Formate Production Over the Wide Potential Window

文章的第一作者是华东理工大学的博士生李亿程和香港科技大学的Ernest Pahuyo Delmo博士

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202313522