Angew. Chem. ：SrI2重建固体电解质界面相并激活死锂实现高性能无负极锂金属电池

无负极锂金属电池(AFLMBs)被认为是实现高安全性和高性价比锂金属电池的最可能的解决方案。然而，由于不可逆的电解液损耗、活性锂不足和固体电解质界面(SEI)的锂离子转移缓慢导致局部电流集中下的负极死锂堆积，导致传统AFLMBs的循环寿命极短。

近日，哈尔滨工业大学何伟东教授团队将SrI₂引入碳纸集流体中。其中，可逆的I^–/I^3-氧化还原反应使死锂重新活化、SEI表面具有介电的SrF₂和LiF防止了电解液的分解、高离子导电性(3.488 mS cm^-1)的 SEI内层具有丰富的LiI使锂离子在内部高效转移的协同机制能够有效地抑制死锂生长。使用SrI2修饰的集流体，NCM532无负极锂电池在200次循环后容量为129.2 mAh g^-1。

通过在碳纸集流体中引入SrI₂来开发一个简单的路线，从而有效地延长AFLMBs的寿命而不产生死锂。引入SrI₂添加剂后，无死锂的无负极锂电池被实现来源于非活性锂的再活化以及后续新生长界面的死锂抑制，通过以下三种机制实现。首先，可逆I^–/I^3-氧化还原对激活死锂被正极利用。然后，分布在SEI表面的SrF₂和LiF作为强大的电子抑制层，通过抑制电子从集流体到电解液的隧穿作用来防止电解液分解。最后，SEI内层的LiI离子电导率为3.488 mS cm^-1，约为传统无机SEI组分的20倍，可以实现锂离子的高效转移和锂在SEI内部的快速沉积，而非聚集在SEI表面。

通过SEM测试可以观察到，含有SrI₂添加剂的集流体循环后表面无明显死锂。XPS测试表明含有SrI₂添加剂的集流体循环后表面富含SrF₂、LiI和LiF。TIF-SIMS进一步确定了SrF₂、LiI和LiF在SEI层中的分布，即SrF₂和LiF分布在SEI表面，LiI分布在SEI内层。此外，Li₂CO₃和Li₂O在界面含量较低。

论文信息

Reconstruction of Solid Electrolyte Interphase with SrI₂ Reactivates Dead Li for Durable Anode-Free Li-Metal Batteries

Liwei Dong, Shijie Zhong, Botao Yuan, Yaqiang Li, Jipeng Liu, Yuanpeng Ji, Dongjiang Chen, Yuanpeng Liu, Chunhui Yang, Jiecai Han, Weidong He*

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202301073