研究内容:
开发用于双电子水分解(TEWS)并产生H2和H2O2的高效压电催化系统显示出满足工业需求的巨大希望。在此,Ag单原子(SAs)和团簇共同锚定在氮化碳(AgSA+C-CN)上,作为高效TEWS的多功能位点。Ag SAs增强了CN的面内压电极化,其受到原子配位诱导的电荷再分布的密切调制,Ag簇提供强界面电场,显着促进压电电子从CN的面外迁移。此外,AgSA+C-CN产生更大的压阻效应,提高了应变下的载流子迁移率。因此,AgSA+C-CN分别提供了7.90 mmol·g-1 ·h-1和5.84mmol·g-1 ·h-1的优异H2和H2O2释放速率,远远超过先前报道的压电催化剂。这项工作不仅将SAs装饰作为一种可用的极化增强策略,而且揭示了多位点工程在压电催化中的优越性。
作者开发了一种简单的原子约束和后还原策略,可以在CN纳米片上加载团簇,以实现高效的压电催化TEWS。在超声波照射下,AgSA+C-CN的H2和H2O2演化速率远高于先前报道的AgSA-CN和AgNP-CN。
PFM和偶极矩DFT计算表明,由于电荷再分布,Ag SAs与C和N原子的配位显著增强了CN的平面内压电极化。KPFM和有限元模拟也证实了银团簇和CN之间的强界面电场有助于快速的平面外电荷转移。此外,HP-DRS间接反映的较强的压阻效应进一步说明了AgSA+C-CN在应变作用下载流子迁移率的提高。因此,Ag SAs和团簇的不同优势共同促进了CN的反应动力学。这不仅为高性能压电催化剂的设计提供了一种新的偏振增强策略,也为压电催化剂的多位点工程开辟了新的道路。
参考文献:
Cheng Hu,Jingcong Hu,Zijian Zhu,Yue Lu,Shengqi Chu,Tianyi Ma,Yihe Zhang,and Hongwei Huang.Orthogonal Charge Transfer by Precise Positioning of Silver Single Atoms and Clusters on Carbon Nitride for Efficient Piezocatalytic Pure Water Splitting. doi: 10.1002/anie.202212397.