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Appl. Catal. B:界面氢键介导的MXene表面电催化合成氨过程
MXene材料因被非活性表面封端基团的钝化作用,通常表面被认为是催化惰性的。然而,理论计算表明,可以通过调整表面封端基团的种类而使MXene表面变得活跃。对于MXene表面是否具有电催化活性,以及在催化过程中MXene材料真正的活性位点是什么,理论计算的理解并不明确。因此,需要在实验工作中进行相应的研究。
通过引入氧封端基团来官能化Ti3C2 MXene,以揭示其活性位点,并探讨电催化硝酸盐还原反应(eNO3–RR)的反应机理。根据活性测试和原位表征的数据,证实了氧封端表面在催化的过程中会发生转变,形成全-OH封端的结构。形成的-OH基团具有eNO3–RR的催化性能,因此被认为是硝酸盐还原生成氨的活性位点。
基于此,提出了一种基于表面氢键介导的催化硝酸根还原合成氨的反应机制,这也充分解释了Ti3C2 MXene材料相比目前报导的Cu基催化剂具有更高的起始电势的原因(弱相互作用)。
本文通过实验和理论计算结合的方式,研究了全-OH封端基团的Ti3C2 MXene在电催化硝酸根还原合成氨上的性能和催化机理。基于如下多种原因,这项工作有望引起催化界的极大兴趣。
首先,在进行进一步深入分析之前,探索真实的催化剂表面状态,特别是反应条件下的活性位点,是极其重要的。其次,表面-OH基团在eNO3–RR过程中通过抑制H2的形成,在生成NH3的过程中起到了关键作用。最后,报道了一种新的氢键介导的反应机制,用于在全-OH封端的Ti3C2 MXene表面上合成NH3,这个认识为eNO3–RR和其它PCET相关反应的高性能催化剂开发开辟了新的前景。
Interfacial Hydrogen Bonding-Involved Electrocatalytic Ammonia Synthesis on OH-Terminated MXene, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122473
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122473
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