Batteries & Supercaps：采用分层亲锂性策略构建无枝晶锂金属负极从而实现由内而外锂沉积

锂金属负极(LMA)作为锂金属电池(LMBs)的一部分，具有无与伦比的 3860 mAh g^-1的理论比容量。与标准氢电极相比，表现出-3.04 V的超低电化学电位，成为了最有前途的锂电池负极材料。由于LMA的高化学反应性和无宿主性，引发了一些持续存在的问题，导致商业化的LMBs难以实现。具体而言，由于锂的分散不均匀导致锂枝晶生长、失活的“死锂”区域的形成、在沉积/剥离过程中出现巨大的体积波动以及构建新的固体电解质界面 (SEI) 时额外的电解液损失，这些直接导致了容量的降低和库伦效率的衰减。研究报道，合理设计亲锂复合负极有利于抑制锂枝晶的生成，提高LMA的稳定性和电化学性能。

近期，上海大学环境与化学工程学院王勇和杜飞虎老师课题组在Batteries & Supercaps期刊上发表了题为“Inside-Outside Li Deposition Achieved by the Unusual Strategy of Constructing the Hierarchical Lithiophilicity for Dendrite-Free and Durable Li Metal Anode”的研究文章，论文第一作者为研究生路晓萌。该文章通过低温还原和原子层沉积技术相结合的方式，构建了具有大量Ag纳米颗粒、含氮官能团和介孔碳空心球的亲锂性导电宿主（Ag@NCHSs），以实现无枝晶的锂沉积。

对于Ag@NCHSs，其结构和成分设计具有多种优势。（1）具有介孔结构和大比表面积的三维导电宿主材料可以提高电子转移速率，降低局部电流密度；（2）金属锂在碳球内部的Ag纳米颗粒上优先成核，遵循由内向外的锂沉积模式；（3）NCHSs丰富的内部空间可以承受巨大的体积变化，限制锂的生长；（4）碳壳上的氮掺杂位点可以促进表面锂离子的均匀分布，随后引导锂在相邻球体之间的空隙中均匀沉积。

此外，这种独特的锂沉积策略已经通过原位光学显微镜、原位红外光谱和原位X射线衍射图来证明，因此当Ag@NCHSs电极用在锂金属电池上时表现出卓越的结构稳定性和容量保持性。基于Ag@NCHSs的电池不仅在不同的电流密度（1、3和5 mA cm^-2）下表现出稳定的库伦效率，而且对称电池的寿命长达1600小时。当与LiFePO₄正极进行配对时，由于有效地避免了锂枝晶和抑制了多余的电解液消耗，采用Ag@NCHSs@Li负极的全电池显示出缓慢的容量衰减和较小的电压极化，体现了实际应用的巨大可能性。

论文信息

Inside-Outside Lithium Deposition Achieved by the Unusual Strategy of Constructing the Hierarchical Lithiophilicity for Dendrite-Free and Durable Lithium Metal Anode

Xiao-Meng Lu, Dr. Tiancun Liu, Prof. Yong Wang, Dr. Fei-Hu Du

Batteries＆Supercaps

DOI: 10.1002/batt.202200114