调控RISC速率和最低单线态(S1)的辐射跃迁是设计高效TADF发光的关键。金属配合物TADF材料由于金属原子的引入可以有效地利用自旋轨道耦合(SOC)效应促进RISC,实现亚微秒到微秒范围内的延迟荧光寿命。近年来,基于d10过渡金属的直线型“给体-金属-受体”配合物TADF材料展现了高效的发光量子产率和短的辐射衰减寿命,遗憾的是,目前这类材料中给体主要受限于咔唑以及咔唑衍生物,而且已报道的材料在OLED器件稳定性方面仍有待进一步提高。
基于此,理化技术研究所陈勇课题组采用吡嗪卡宾作为电子受体和炔基配体作为电子给体,设计合成了一系列具有给-受体特性的绿色至黄色发光的TADF Au(I)配合物。室温下,这些配合物在掺杂薄膜(5wt% PMMA)中表现出高的光致发光量子产率(PLQYs),最高可达0.76。给电子炔基配体和缺电子卡宾配体的使用可诱导配体-配体电荷转移激发态,从而产生TADF发射。光谱和密度泛函理论(DFT)计算揭示了炔烃配体的给电子能力在调节激发态特性方面的作用。通过溶液法制备的OLED实现了高达20%的外量子效率(EQE),展现了这类发光配合物应用于OLED的前景。这项研究展示了一种新的分子设计,通过对分子电子结构的微调实现对激发态性质的调控,用于开发高效的金属 TADF 材料。
Fei-Hu Yu, Xiu-Fang Song, Guan-Hao Liu, Xiaoyong Chang, Kai Li, Ying Wang, Ganglong Cui, Yong Chen
Chemistry – A European Journal
DOI: 10.1002/chem.202202439