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Chem. Eur. J. :相态调控助力低贵金属含量NiRu纳米晶高效催化电化学析氢2023-05-26
中石化石油化工科学研究院荣峻峰课题组和北京化工大学庄仲滨课题组通过晶相工程策略制备了氮掺杂碳包覆富含六方密堆晶相NiRu催化剂,在低贵金属载量下呈现出优异的电催化析氢性能,在10 mA/cm2电流密度下的过电位为27 mV。

 

 

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电解水是制备绿氢的主要手段,在实现低碳、绿色循环经济中具有重要作用。为降低电解水过程中的能耗,高性能的催化剂起着关键作用。Ru是一种有潜力的碱性电化学析氢(HER)催化剂,但由于Ru成本高、储量低,其广泛应用受到限制。如何通过合理设计和精细结构调控降低Ru的载量并获得活性更高的Ru基HER催化剂是进一步推动其应用的关键。

调控晶相结构是优化催化剂性能的一个重要方法。通过调控晶相结构催化活性原子能够重新排列形成新的晶格,这为合理排布原子发现高活性晶相提供了可能。但由于亚稳态晶相稳定性差,仍缺乏晶相结构对析氢性能影响的系统研究。

基于以上考虑,中石化石油化工科学研究院荣峻峰课题组和北京化工大学庄仲滨课题组通过热解有机螯合物的方法合成了N掺杂碳包覆混合晶相NiRu催化剂(NiRu@NC(mix)),该催化剂同时具有面心立方(fcc)和六方密堆(hcp)相的RuNi,且其比例可调。在制备过程中,EDTA作为螯合剂与Ru3+/Ni2+络合,形成Ru(III)/Ni(II)-EDTA复合结构。在煅烧过程中,Ru(III)/Ni(II)-EDTA络合物逐渐分解,原位生成CNx物种,形成N掺杂碳壳包覆NiRu纳米粒子,碳壳的保护使亚稳态的hcp相稳定存在。催化剂中fcc和hcp晶相的含量可以通过控制反应温度和NiRu比例来调控。通过系统研究晶相对析氢性能的影响,发现其析氢性能随着催化剂中hcp相含量的增加而增加。当催化剂中hcp相含量达~70%时展现出优异的HER性能,在10 mA/cm2电流密度下的过电位仅为27 mV,Tafel斜率为42 mV/dec。并且由于碳壳的保护,催化剂具有较高的稳定性,10000循环测试后过电位仅增加9 mV。这一研究表明,合理调控催化剂的晶相结构对于开发高性能的电催化材料至关重要。

文信息

Revealing the Crystal Phase-Activity Relationship on NiRu Alloy Nanoparticles Encapsulated in N-Doped Carbon towards Efficient Hydrogen Evolution Reaction

Ying Yuan, Lufan Zheng, Prof. Junfeng Rong, XiKang Zhao, Genghuang Wu, Prof. Zhongbin Zhuang

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202300062

 

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