ChemCatChem：构建碳纳米管负载三元PtRuPd合金实现高效催化甲醇氧化

利用乙二醇还原法合成了Pd原子掺杂的PtRuPd@CNT催化剂。通过Pd的引入提升了甲醇氧化反应过程中甲醇氧化能力、CO抗中毒能力和稳定性，实现高效催化甲醇氧化性能的目的。

在化石能源消耗不断增加、环境污染加剧的情况下，发展低碳清洁的可再生能源，实现碳中和的目标具有重要意义，已引起人们的广泛关注。燃料电池作为一种能量产生装置，可以在不发生燃烧反应的情况下将化学能转化为电能。此外，由于燃料电池具有能量转换效率高、环境友好、不受卡诺循环的限制等优点，被认为是一种清洁、高效的能源利用技术，有望实现可持续能源的发展前景。甲醇是一种在室温常压下结构简单的液态有机化合物，具有易储存、成本低、污染少、来源丰富等优点。以液态甲醇为燃料载体的直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、易于储存、工作温度低、清洁环保、低温启动快等优点，前景广阔，将有望成为未来必不可少的便携式产品。由于DMFC中的阳极甲醇氧化反应过程复杂涉及六电子转移、过电位大和缓慢的甲醇氧化动力学速率，阻碍了其进一步发展，使得DMFC的商业化仍然面临着重大挑战。目前，DMFC中甲醇氧化反应的反应速度较慢，高浓度甲醇渗透性较严重，Pt基电催化剂容易被中间物种一氧化碳(CO)毒害，稳定性较差，导致DMFC装置寿命快速衰减。虽然广泛应用的PtRu二元催化剂具有较高的甲醇电催化性能和抗CO中毒性能，但Ru在酸性介质中不稳定，导致催化性能和稳定性衰减，影响整个DMFC设备的催化活性和使用寿命。因此，探索具有高MOR催化活性、强CO抗中毒性和优异稳定性的新型电催化剂对于DMFC大规模商业化具有极其重要的意义。

在本研究中采用简单的一步溶剂还原方法制备了碳纳米管负载的三元PtRuPd合金催化剂。与PtRu@CNT二元金属催化剂相比，制备的PtRuPd@CNT三元金属催化剂表现出更突出的甲醇氧化催化性能和良好的抗CO中毒能力。Pd原子的引入调节了PtRu合金的表面电子结构，强电子相互作用增强了PtRu@CNT催化剂的甲醇氧化活性。此外，PtRuPd@CNT电催化剂中Pd原子的加入也减少了CO中间体在Pt表面的吸附，增强了催化剂的CO抗中毒能力，提高了稳定性。因此，含有Pd原子的PtRuPd@CNT电催化剂作为一种高效的DMFC阳极催化剂具有实际应用前景。

论文信息

Construction of ternary PtRuPd alloy supported on carbon nanotubes for concentrated methanol oxidation

Quan Zhang, Yuhua Xie, Xia Zhang, Mengxiao Zhao, Qian Chen, Yiman Wu, Jiangfeng Yu, Qiyun Pan, Fangqi Yang, Huihui Lin

ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202300255