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ChemCatChem:Fe 修饰CeO2 高效催化CO2及甲醇直接合成碳酸二甲酯2022-08-04
化学工业的发展促进了人类社会的进步,同时,所产生的化学污染也给生态环境带来了巨大的压力,人类必须用于挑战,且直视腐蚀性和毒性的相关化工产品在生产使用中所产生的不良影响。因此,当前的重要实验任务包括研发出对生态环境,无毒无害的化工产品以及合理的合成路线。本研究利用直接合成法,避免了传统工业化合成方法中产生有毒气体以及环境污染和设备腐蚀等问题。直接合成反应的原子经济性高,副产物为无害的水,对环境十分友好。

碳酸二甲酯在21世纪被称为有机合成的“新基石”。DMC具有低毒性,在1992年,通过了欧洲的非毒性化学品的注册登记。DMC作为有机合成的中间体,广泛在合成医药、农药等产品中应用,还可以作为溶剂、添加剂等。DMC是符合现代绿色环保理念的化工产品之一。将CO2转化为高附加值化学品可以缓解CO2快速增加带来的全球变暖问题,实现碳循环,因此受到了广泛关注。在已报道的几种DMC合成路线中,以CO2和甲醇为原料直接合成的工艺是其中的佼佼者。

高效催化剂的开发对于直接合成DMC至关重要。金属氧化物,特别是ZrO2、CeO2及其混合氧化物是主要的多相催化剂,在CO2和甲醇直接合成 DMC 中表现出优异的催化性能。Ce基催化剂作为一类高效的催化剂体系已在文献中得到广泛报道。在过去的二十年里,大多数研究者对CeO2纳米材料表现出浓厚的兴趣,因为它具有多种物理和化学特性。CeO2纳米材料广泛用于气体传感器等应用中,固体氧化物燃料电池,汽车尾气排放控制,催化氧,水的光催化氧化,玻璃抛光材料,紫外线(UV)吸收剂和过滤器、光学、电光、微电子和光电器件等多个方面均有应用。CeO2纳米晶体在用作紫外线吸收剂和高活性催化剂方面具有相当大的潜力。

在本研究中,对CeO2催化剂进行了一系列的研究和探讨,探讨物理化学性质与催化活性的关系,对产量的提高和进一步深入研究具有重要意义。研究结果表明,通过对CeO2催化剂进行形貌调控,优化反应工艺条件,确定了形貌、酸碱位点、比表面积、高度分散的氧化铁物种和Fe-O-Ce相互作用等性质与合成DMC的优异催化性能之间的关系。

文信息

Novel Fe-modified CeO2 Nanorod Catalyst for the Dimethyl Carbonate Formation from CO2 and Methanol

Prof. Mingsheng Luo, Tong Qin, Dr. Qinglong Liu, Zhi Yang, Fengli Wang, Hong Li

ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200253