多金属氧酸盐(Polyoxometalates,POM)是由过渡金属(如钼、钒和钨)组成的阴离子金属氧化物簇,含有Mo、V和Bi的多金属氧酸盐MoVBiO具有类似于FAU型分子筛的孔道结构。然而MoVBiO的七元环孔道较小,导致常见的N2、CH4和CH3OH等分子难以进入,如能实现MoVBiO的晶体尺寸调控,将会为催化反应提供更多的活性位点。
最近,中国石油大学(华东)Svetlana Mintova课题组报道了一种利用有机添加剂调控MoVBiO晶体尺寸的方法,并首次将MoVBiO用于甲醇间接氧化合成甲酸甲酯。该团队采用甲醇、酒石酸作为有机添加剂,合成了一系列晶体尺寸为30-300 nm的MoVBiO多金属氧酸盐,并直接作为催化剂用于甲醇间接氧化合成甲酸甲酯的催化反应。在CH3ONO/N2反应物摩尔比为1/4、空速为8000 mL g-1 h-1、反应温度为140 ℃和常压反应条件下,亚硝酸甲酯转化率为92%,甲酸甲酯选择性可达94%。该研究发现MoVBiO的晶体尺寸能够显著影响催化性能,小晶体尺寸的MoVBiO具有更多的外表面活性位,表现出更加优异的催化性能,本工作拓宽了MoVBiO多金属氧酸盐的催化应用领域。
Ke Huang, Ningkun Xu, Bin Liu, Peihua Zhang, Ge Yang, Hailing Guo, Peng Bai, Chunzheng Wang, Dr. Svetlana Mintova
文章第一作者为博士生黄恪,通讯作者为王纯正副教授和Svetlana Mintova教授
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202200528