金属锂(Li)由于独特的优势成为构建高能量密度二次电池的重要负极材料。然而，金属锂负极在循环过程中伴随诸多复杂行为，导致金属锂二次电池(LMB)存在诸多问题，它们阻碍了LMB商业化进程。为解决这些问题，人们采用诸多先进技术获得了Li沉积层以及固态电解质界面膜(SEI)的微观形貌和丰富物理化学信息，并依据这些信息制定优化策略。目前的优化策略非常繁多但效果不一，原因在于Li+/Li氧化还原体系的电化学过程非常复杂，且人们对这个过程的认识还不够清晰。

众所周知，任何现象或事件的出现和存在都有其原因，而且原因就潜藏在其形成过程之中。即，过程导致了结果的产生；而且过程中一定存在一个或几个环节对复杂过程的走向、发展趋势和结局有着决定性的影响，称为决定性环节。找到并调控决定性环节，就可以改变事件发展趋势，实现预期结果。具体到化学/电化学反应，其表观行为和最终状态的形成过程就是反应机理。另外，任何事件的发生与时空条件、时空特征不可分离。基于以上认知，张存中课题组通过不同系列电解液人为凸显金属锂负极表观性能(例如：CE、极化程度)差异，借助微电极技术特有的时间和空间分辨能力，围绕“结局~动态过程”中心线索，揭示各种化学环境下的反应机理和基元步骤，并通过逐一比较各基元步骤动力学特征(时空条件及特征)与金属锂负极表观性能差异的关联程度，阐明了决定性基元步骤。

研究结果发现，电沉积过程中各个基元步骤对表观性能的影响程度顺序为：结晶步骤>界面电荷转移步骤>传质步骤和自腐蚀步骤。这为制定针对性的优化策略提供了清晰动力学依据。另外，文章通过比较高/低电压二次电池体系差异的决定性因素，澄清了电化学窗口的评价方法。同时，讨论辨析了利用宏观外加机械力改善沉积层的效果和依据，提出围绕“力”这一核心参数构建“双电层”结构的建议。