碳纳米管（CNT）材料表面具有化学惰性、表面可调、制备简单、储氢能力较强等优点而被广泛应用于催化反应中，在碳纳米管表面掺杂N杂原子有利于强化催化反应性能，这引起了越来越多科学家的兴趣。然而，杂原子N掺杂碳纳米管的过程往往涉及到高温和有毒化学品的使用，是一种非绿色和低效的工艺。近日，四川大学储伟教授和新加坡化学、能源和环境可持续发展研究所Dr. Liu Yan团队合作，以氮气等离子体处理硝酸氧化后的碳纳米管，在碳纳米管表面进行氮原子掺杂处理，对掺杂氮原子的碳纳米管负载金属Ru制备负载型催化剂，并应用于纤维二糖催化水解加氢反应中。实验结果表明，与Ru/AC催化剂相比，负载在CNT表面的催化剂具有更高的六碳糖醇收率，这主要归因于Ru/AC催化剂存在大量的微孔，不利于大分子纤维二糖的扩散和传质。经过氮气冷等离子体处理过的碳纳米管并负载金属Ru后制备的催化剂，其在纤维二糖催化水解加氢反应中表现出优于未经任何处理的负载型催化剂（Ru/CNT）。掺杂N元素的催化剂在纤维二糖催化转化中表现出高活性主要归因于两方面原因：一方面掺杂的氮原子有利于促进氢气的活化，产生更多的溢流氢，从而促进纤维二糖的水解。另一方面，掺杂的氮原子有利于提高氢气的吸附，有利于纤维二糖水解中间产物葡萄糖的进一步加氢生成目标产物。通过以上两个过程的相互促进，使掺杂N原子后的催化剂表现出更高的催化反应性能。
Ru/CNT 催化剂的EDS-Mapping (a)，Ru/CNT-P-t300 催化剂的EDS-Mapping (b), Ru/CNT-P-t300 催化剂的HRTEM图 (c)，Ru/CNT-P-t300 催化剂的HRTEM局部放大图(d), Ru/CNT-P-t300催化剂的晶面间距测量图 (e).
论文信息Anchoring Ru Active Sites on N−CNTs for an Improved One-pot Cellobiose Conversion
Dr. Zhanglong Guo, Dr. Yanan Zhou, Dr. San Hua Lim, Prof. Wei Chu, Dr. Yan Liu
