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ChemSusChem:水锌矿衍生富缺陷ZnO/ZnS异质光催化剂可见光分解水制氢2022-09-13
广州大学彭峰教授与合作者通过水锌矿(Zn5(OH)6(CO3)2)中间体衍生反应合成了缺陷富集的ZnO/ZnS异质结构光催化剂,大大促进了其可见光催化产氢性能,通过多种表征研究揭示了缺陷的组成、证实了光生电子的转移主要遵循典型的Z型传导机制。

 

 

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催化剂中的缺陷结构在光催化析氢过程中起着重要的作用。在ZnO和ZnS材料中,硫空位(Vs)和锌空位(VZn)可以减小能带宽度来极大地增强其可见光吸收能力,表现出优良的光催化析氢活性。对于ZnO/ZnS异质结构催化剂的制备,ZnS组分通常以硫脲为硫源添加NaOH水热反应进行,碱性环境可快速促进硫源水解生成S2-与溶液中的Zn2+结合形成ZnS,但该方法很难在ZnS或ZnO/ZnS晶体中引入缺陷。此外,目前对ZnO/ZnS异质结构可见光活性的内在原因还缺少深入探讨。

广州大学彭峰教授团队采用廉价的商品ZnO与硫脲在中性环境下水热法制备水锌矿/ZnS复合材料,通过热处理分解水锌矿可制备富缺陷的ZnO/ZnS异质光催化剂(ZnO上有间隙Zn与Zn空位;ZnS上有S和Zn空位与间隙S)。实验发现,在可见光照射下,ZnO/ZnS的光催化析氢速率达到11.68 mmol h-1 g-1,在模拟阳光照射下,析氢速率可达27.94 mmol h-1 g-1,远高于目前大部分已报道的ZnO/ZnS异质结构光催化剂。结合产氢性能、表面光电压谱、瞬态荧光光谱、单色光沉积Pt等实验,阐明了ZnO/ZnS复合材料的光催化还原位点主要位于ZnS上,光生电子的转移主要遵循典型的Z型传导机制。本研究为制备光催化活性高、稳定性好的富缺陷型ZnO/ZnS光催化材料提供了一种简单、低成本的方法。

文信息

Defect enriched ZnO/ZnS heterostructures derived from hydrozincite intermediates for hydrogen evolution under visible light

Yaqing Zhi, Yuan Yi, Chenxi Deng, Dr. Qiao Zhang, Dr. Siyuan Yang, Prof. Feng Peng

文章第一作者为广州大学硕士研究生植亚青;通讯作者为广州大学彭峰教授和华南农业大学杨思源副教授。

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202200860

 

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