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ChemSusChem:硅铝型分子筛Al-MSS高效催化合成生物质基C15航油前体2023-02-11
华北电力大学黄耀兵副教授和陆强教授在ChemSusChem期刊发文对分子筛催化生物质糠醛和2-甲基呋喃的羟基烷基化/烷基化(HAA)反应进行了研究,揭示了分子筛中Lewis酸和Brønsted酸位点的协同催化作用,并发现了分子筛的中、强酸位点与催化效果的正相关性,从而极大地提升了缩合反应的效率。

 

 

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自羟醛缩合反应(Aldol反应)被用于生物基糠醛和丙酮的增碳反应后,很多C-C键构筑策略被陆续报道用于各类生物质平台化合物的缩合增碳反应,如酮化、烯烃缩合、pinacol偶联和HAA反应等,促进了高密度生物燃料的发展。其中,HAA反应是一个代表性的酸催化缩合反应,常用于糠醛和2-甲基呋喃的三分子缩合制取C15航油前体。然而,现有酸催化剂大都集中在传统的液体酸(H2SO4等)和部分固体酸(Amberlyst-15、Nafion等),亟需开发更多高效、廉价和稳定的催化体系,进一步提升该反应的转化效率。

鉴于此,华北电力大学黄耀兵副教授和陆强教授合成了单分散的硅铝型介孔分子筛Al-MSS,具有大比表面积(1200 m2/g)、微孔—介孔结构、Brønsted和Lewis酸位点,总酸位点达到0.84 mmol/g。将该催化剂用于催化糠醛和2-甲基呋喃的HAA反应,在1.6 mol% Al用量下,反应在10min内便可获得接近90%的目标产物产率,催化效率在现有报道体系中处于较高水平。研究发现Brønsted和Lewis酸位点协同催化反应发生,且催化剂中、强酸位点数量与催化效果呈正相关关系。另外,催化剂能适应广泛的催化温度范围,还表现出良好的稳定性和可回收性,呈现出较好的工业应用潜力。

文信息

Unprecedented rapid synthesis of diesel precursors from biomass derived furanics over aluminum-doped mesoporous silica spheres catalysts

Yao-Bing Huang, Xia-Yun Yan, Zhi-Hao Huang, Tian-Xi Shan, Jing-Yu Geng, Zi-He Cao, Qiang Lu

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202201677

 

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