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ChemSusChem:硫元素掺杂助力1T相MoS2形成增强氧还原催化剂炭载体耐久性2023-02-13
国防科技大学周新贵教授团队在ChemSusChem期刊发文,报道了一种向rGO气凝胶内引入硫原子产生结构缺陷,诱导1T/2H杂化相MoS2纳米结构形成的策略,成功增强了氧还原催化剂炭载体的耐久性,为高寿命燃料电池催化剂的开发提出了新的解决方案。

 

 

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在质子交换膜燃料电池中,催化剂层较低的耐久性极大影响燃料电池的寿命及服役能力。催化剂炭黑基底在燃料电池环境下的腐蚀会使负载的贵金属颗粒发生脱落、聚集或过度生长,导致催化剂失活。选用金属氧化物/硫化物等高稳定性材料是提高载体稳定性的有效策略。然而,金属氧化物/硫化物的本征导电性较低,势必影响所得催化剂的活性,进而降低燃料电池系统输出功率密度。

国防科技大学周新贵教授团队提出S元素掺杂rGO策略,诱导兼具高电导率与稳定性的1T相MoS2的形成与均匀分布,得到MoS2@S-rGO复合气凝胶ORR催化剂载体,载体中1T相MoS2的比例达到43.12%。分析表明S掺杂会使rGO面内电荷趋向于远离S原子分布,更有利于吸引Mo等金属物种,最终使MoS2在S-rGO面上均匀分散。同时S掺杂形成的更多结构缺陷与晶格畸变有助于诱导1T相MoS2的形成。测试结果显示Pt/MoS2@S-rGO经10000次循环测试后质量活性与活性面积衰减量仅为10.06%与3.66%,较Pt/C的耐久性明显增强。密度泛函理论计算结果指出,MoS2具有较rGO与S-rGO更强的Pt结合能,同时S原子改变了rGO的电子构型,有效吸引Pt原子在载体上锚定,确保了催化剂的高耐久性。该研究从原子尺度提出一种高耐久性催化剂基底的设计机理,有助于开发高寿命燃料电池催化剂材料。

文信息

Sulfur-doped rGO aerogel enables the anchoring of 1T/2H MoS2 for durable oxygen reduction reaction catalyst support

Lian Sun, Honglei Wang*, Xingheng Yan, Wudi Li, Haijiao Xie, Yaping Yang, Jinshan Yu, Xingui Zhou*

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202201721

 

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