ChemSusChem：碳纳米管负载的Au纳米团簇实现高效CO2电还原

哈尔滨工业大学王志江教授团队在ChemSusChem期刊报道了一种通过Au分子复合物衍生的碳纳米管负载Au纳米团簇催化材料，实现高性能还原CO₂为CO。研究发现利用分子复合物重构形成的催化剂中存在载体-金属相互作用，形成高电子密度的Au活性位点助力高效电催化还原CO₂反应。

图1 碳纳米管负载的Au纳米团簇的合成过程示意图

为了满足人类日益增长的能源需求，过度消耗的化石能源导致大气中CO₂浓度持续升高，引起一系列严重的环境与能源问题。在近几十年实现“碳中和”的可持续发展格局关乎人类未来的命运。考虑到未来清洁电能的大范围应用，利用电催化手段将CO₂转化为能源类化学品是最具前景的技术。Au元素相比于其他元素对于还原CO₂为CO具有更好的选择性，因此也成为研究的热点。Au催化剂高昂的价格暂时限制了其大规模应用。提高Au催化剂的活性和降低Au元素的用量是解决成本问题主要的方法。

图2 流动电解池中电催化还原CO₂为CO的法拉第效率（左）和100 mA/cm²电流密度下的稳定性测试

制备小尺寸的Au纳米催化剂可有效的减少贵金属的用量，然而相关研究表明，小尺寸的Au纳米团簇由于表面原子具有较低的配位数更倾向于CO₂还原的竞争反应（析氢反应）的发生。哈尔滨工业大学王志江团队利用一种Au分子复合物为前驱体，合成了一种碳纳米管负载的Au纳米团簇催化剂。研究表明，在电场的作用下，Au分子复合物可发生结构转变，在碳纳米管富含缺陷的表面形成粒径为4纳米左右的Au纳米团簇。一系列表征手段和DFT理论计算结果证明了利用该种方式制备的催化剂中碳纳米管载体与Au纳米团簇发生电荷转移，形成富电子状态的Au活性位点。H型电解池中的电催化还原CO₂实验证明了该催化剂具有很高的催化活性。该团队进一步将该催化剂使用到流动电解池中，实现了在100 mA/cm²的高电流密度稳定运行7个小时以上。

论文信息：

Efficient CO₂ Electroreduction via Au-Complex Derived Carbon Nanotube Supported Au Nanoclusters

Dr. Kun Sun, Dr. Yaoxuan Shi, Dr. Huiyi Li, Dr. Jingjing Shan, Prof. Chengyue Sun, Dr. Zhen-yu Wu

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202101972