鉴于此,华中科技大学李广芳课题组提出一种新型催化剂设计策略,将费米能级工程与等离激元效应耦合,以泡沫镍为前驱体,通过原位置换与化学沉积的方法开发了一种泡沫镍为支撑的NiAuPd三元金属催化剂,用于室温下光催化甲酸脱氢。实验表明:功函数差诱导的电子再分配与Au在光照下表面等离激元诱导产生的热电子协同增强活性物种Pd表面的电荷密度,进而促进甲酸分子在催化剂表面的吸附以及甲酸盐相关的中间体的形成,并提升甲酸脱氢性能。其中,Au作为电子媒介在费米能级平衡过程中促进具有高功函数的金属Ni的电子向Pd转移,Ni的给电子性质同时还可以增强Au的表面等离激元效应。DFT计算结果表明富电子的Pd位点更有利于甲酸通过直接甲酸盐的途径产氢。FDTD模拟提供了光照下催化剂表面电磁场强度及分布,结果显示NiAuPd具有更加显著的场梯度,可通过直接能量转移增强Pd-甲酸盐复合物的形成并加快脱氢决速步C-H的解离。此研究为室温高效甲酸脱氢催化剂的设计提供新思路。
Jiannan Zhu, Jing Huang, Jiawei Dai, Lipei Jiang, You Xu, Prof. Dr. Rong Chen, Dr. Longhua Li, Dr. Xiaoqi Fu, Dr. Zhengyun Wang, Prof. Hongfang Liu, Dr. Guangfang Li
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DOI: 10.1002/cssc.202202069