华中科技大学杨旋教授、北京大学徐冰君教授与哥伦比亚大学陈经广教授总结阐述了前期理论计算研究成果,从催化活性、过渡金属氮化物和表面氮空位的稳定性、催化剂表面抗毒化能力以及分解势能四个方面展开讨论,总结了目前最适合用于电化学氮气还原反应的过渡金属氮化物,包括RS(100)晶面的ZrN、NbN、CrN和VN,ZB(110)晶面的CrN、ZrN、RuN和WN,以及RS(111)晶面的NbN。此外,文章进一步从实验研究上总结阐述了VN等其他过渡金属氮化物在电化学氮气还原反应中的应用,并指出14N/15N同位素示踪、电解质类型、酸捕获装置等的采用对产物氨生成量和氮来源的确定至关重要。基于前期相关研究经验总结,文章对过渡金属氮化物在电化学氮气还原反应中的前景和挑战做出了展望:1)合理设计和发展高活性、高选择性以及高稳定性的催化剂,2)利用原位表征技术揭示电化学氮气还原反应机理。本文有助于读者了解过渡金属氮化物在电化学氮气还原反应中的研究进展,为构筑稳定高效催化剂提供一种新思路。
Xiaoju Yang, Prof. Bingjun Xu, Prof. Jingguang G. Chen, Prof. Xuan Yang
ChemSusChem
DOI: 10.1002/cssc.202201715