为进一步拓展金属/氧化物型单原子催化剂在还原氛围和非还原载体上的合成应用,新加坡科技局可持续发展研究所(ISCE2)Liu Yan,Xi Shibo博士研究团队和四川大学化学工程学院的储伟教授团队合作,在前期水滑石担载型催化剂(Green Chem., 2019,21;Appl. Catal. B, 2022, 309)的研究基础上,提出了“限域金属键分散合成单原子”的构筑策略。研究人员利用水滑石合成过程中氧化物的网格限域作用,首先将氧化镍分散于氧化铝的周期性氧化物结构之中,形成均匀分散的氧化物“孤岛”。通过原位/非原位同步辐射和理论计算结合,揭示了还原氛围下“孤岛”氧化镍上单原子铂的形成机制和关键控制因素。研究指出,单原子铂的形成依赖于“孤岛”还原后金属镍-镍键的丰富程度以及“孤岛”团簇的最优能量尺寸。最后所得单原子催化剂,在生物质纤维素液相加氢中经过三次循环测试后仍能保持良好的催化活性和稳定性。鉴于本研究过程中金属镍、铂的可替代性,本研究可为还原氛围下,非还原性金属氧化物载体上单原子催化剂合成提供一种可借鉴的普适性合成策略。该论文一作为四川大学2018级博士研究生肖鑫和ISCE2研究所Xi Shibo博士,并作为封面文章在ChemSusChem发表。
Dr. Xin Xiao, Dr. Shibo Xi, Dr. Wenjie Zang, Dr. San Hua Lim, Dr. Jiajian Gao, Prof. Wei Chu, Dr. Yan Liu
ChemSusChem
DOI: 10.1002/cssc.202201885