JACS：简单球磨调控强金属-载体相互作用，提高催化剂H2O2电合成性能

贵金属在催化电化学反应中具有不可替代的作用。然而，大的过电位和较差的长期稳定性仍然阻碍了它们在许多反应中的使用(例如，氧气的释放/还原)，因此迫切需要提高其整体电催化性能(活性、选择性和稳定性)。

基于此，南洋理工大学刘彬和田纳西大学Tianyu Zhang等通过机械研磨方法对负载Pd的氧化TiC电催化剂的强金属-载体相互作用(SMSI)进行调制。

通过双电子氧还原反应(ORR)进行过氧化氢电合成，SMSI现象不仅增强了催化剂电催化活性和选择性，而且还产生了保护Pd物种的封装氧化物覆盖层，增加了其长期稳定性。

因此，球磨6小时的Pd/TiC催化剂(6h-Pd/TiC)实现了ORR对H₂O₂的高选择性，即在0.1 V_RHE-0.7 V_RHE的电位窗口内，平均值高于90%；连续反应10 h后，6h-Pd/TiC的RRDE盘电流仅下降13%，而FE_H2O2增加到几乎100%并保持不变。

光谱分析和理论计算表明，研究人员用还原的TiO_2-x包封Pd表面覆盖层由机械铣削时间精确控制，这种封装引起了价带重组并降低了表面Pd原子的d带中心(SMSI 通过将电子从还原的Ti捐赠到Pd改变了表面Pd NPs的价态结构)，从而导致氧化吸附物的吸附减弱。这种由机械研磨引起的SMSI也扩展到其他贵金属体系，为大规模生产高度稳定和可调的电催化剂提供了技术指导。

Strong Metal-Support Interaction Boosts Activity, Selectivity, and Stability in Electrosynthesis of H₂O₂. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI:10.1021/jacs.1c12157