最近,MoS2由于具有较高的催化活性以及环境友好等优点而在Li-S电池领域受到了较大的关注。然而,MoS2(尤其是二维MoS2)相对惰性的基面极大地限制了其对多硫化物的吸附和催化作用。杂原子掺杂是制备高性能催化剂的有效策略。由于引入的杂原子的原子半径和电负性不同,可以调节催化剂的晶格距离和电子密度,从而产生更多的活性位点并调节电子结构。将杂原子引入MoS2可以有效地激活基面,提高本征电导率,优化电子结构以加速多硫化物的催化过程。然而,目前制备杂原子掺杂二硫化钼的方法主要基于耗时且苛刻的后处理。此外,后处理掺杂反应一般从MoS2表面开始,这限制了掺杂剂的均匀分布。
该论文以“Competing reduction induced homogeneous oxygen doping to unlock MoS2 basal planes for faster polysulfides conversion”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上。
该工作采用绿色温和的乙二醇竞争还原法合成了氧掺杂二硫化钼。单一还原剂硫脲或乙二醇分别能将+6价Mo前驱体还原为MoS2和MoO2。当两种还原剂同时存在时,在硫化反应过程中,乙二醇和硫脲可以相互竞争与钼基前驱体反应,导致硫化不充分进而形成O-MoS2。这种一锅法原位掺杂工艺可以将O原子均匀地引入MoS2中。




在1 C下进行长循环测试,在2000次超长循环后,其容量保持率为52.6%,对应于0.0237%每圈的低容量衰减率。这明显优于MoS2/CNS-PP、CNS-PP和PP电池,它们每圈的容量衰减分别为0.0442%、0.0703%和0.1128%。这些结果进一步验证了O-MoS2的优势。

(1)乙二醇诱导的一锅原位掺杂工艺可以将O原子均匀地引入MoS2中。
(2)O原子具有强极性,具有合适的电子调节能力,提升MoS2的本征电导率,并通过形成Li-O键来捕获多硫化物。
(3)O原子掺杂剂还可以调变MoS2的晶格结构,产生晶体畸变和无定形结构,以产生丰富的吸附位点和催化位点。并通过扩大层间距离以促进离子的传输。
(4)采用O-MoS2/CS修饰隔膜的Li-S电池即使在8.2 mg cm-2的高硫负载下,也能提供554 mAh g-1的高放电容量,并在0.5 C下循环100圈后具有84.6%容量保持率。
Journal of Energy Chemistry
DOI:10.1016/j.jechem.2022.06.002

本科毕业于大连理工大学,博士毕业于新加坡国立大学,有7年多的海外学习工作经历。主要从事燃料电池与储能电池材料与器件、功能高分子材料、纳米材料领域的研究;在Adv. Mater., Energy & Environmental Sci., ACS Nano, Chem. Eng. J., J. Mater. Chem. A, ChemSusChem, ACS Appl. Mater. Interfaces, J. Power Sources,J. Membr. Sci.等期刊发表论文近70篇;承担国家自然科学基金、国家重点研发计划课题,科技部“973”子课题、辽宁省、大连市、盘锦市等各类项目近20项;获国际PCT发明专利1项,授权国家发明专利近20项。担任国家863项目入库评审专家,Journal of Membrane and Separation Technology编委以及多个国际期刊的审稿专家。

大连理工大学教授、博士生导师、化学工程系主任。国家杰出青年基金获得者,教育部“长江学者”特聘教授,享受国务院政府特殊津贴,国家有突出贡献专家,“新世纪百千万人才工程”国家级人选,中国化工学会会士、常务理事,“兴辽英才计划”杰出人才,辽宁省优秀专家、杰出科技工作者,辽宁省教学名师。两次以第一完成人获得国家科技进步二等奖(2018年、2010年)及中国石油和化学工业联合会科技进步一等奖(2017年、2009年),获得中国石油和化学工业联合会科技创新团队奖、侯德榜化工科学技术奖,中国发明专利金奖,第十五届中国专利优秀奖,2017 日内瓦国际发明展览会特别嘉许金奖等。多年来主要从事膜分离过程、环保和过程工业节能改造等方面的研究,负责完成(在研)国家自然科学基金重大项目、国家自然科学基金重大科研仪器研制项目、国家自然科学基金石油化工重点项目、国家攻关项目、国家863计划项目、国家自然科学基金以及横向课题80余项,领导的团队获批国家自然科学基金委员会创新研究群体、科技部重点领域创新团队、中国石油和化工联合会创新群体、辽宁省高等学校创新团队等。

陈教授从大连理工大学获得化学工程学士学位,从加拿大麦吉尔大学获得化学工程硕士和博士学位。
陈教授于1994年以访问学者身份加入香港科技大学化学及生物分子工程系,于1997年出获聘为助理教授,于2008年晋升为教授。陈教授于2012年至2016年担任香港科技大学化学及生物分子工程系主任。他于2017年加入香港理工大学机械工程系,担任能源转换及储存讲座教授。他于2017年至2021年兼任香港理工大学协理副校长(研究支持)。
陈教授曾任亚太化学工程联合会第17任会长,世界化工联合会理事会副主席。他是《分离与净化技术》编辑、《过程安全与环境保护》主编(环境),世界化工联合会理事会署理主席。陈教授最近的研究兴趣包括电化学技术在能源和环境方面的应用。陈教授于2007年获世界结晶、过滤及干燥论坛颁发卓越奖,于2011年获香港科技大学工程学院颁发首届卓越研究奖,于2019年获香港理工大学工程学院颁发研究优异奖。他是香港工程师学会会士、美国化学工程师学会会士、加拿大工程院院士。

大连理工大学硕士生导师,主要从事纳米复合材料的的制备与应用研究。以一作和通讯作者发表SCI论文20余篇,并授权国家专利10余项。主持及参与多项国家自然科学基金项目、辽宁省自然科学基金项目。